[發明專利]生產熱電固體元件的方法

在審

• 申請號: 201280035165.1
• 申請日: 2012-07-16
• 公開（公告）號: CN105431561A
• 公開（公告）日: 2016-03-23
• 發明（設計）人: 布·布魯默斯泰特·伊韋爾森;莫恩斯·克里斯滕森;殷浩
• 申請（專利權）人: 奧胡斯大學
• 主分類號: C22B4/06
• 分類號: C22B4/06;C22C18/00
• 代理公司: 北京品源專利代理有限公司 11332
• 代理人: 鞏克棟;楊生平

1.一種用于生產包含Zn4Sb3的固體元件的方法，所述方法包括：

-混合元素鋅和元素銻的粉末以便獲得包含元素鋅和元素銻的混合粉末，

-將所述混合粉末置于容器中，以及

-進行組合合成和燒結過程包括：

-施加脈沖電流通過所述混合粉末，以便增加所述混合粉末的溫度至200-1000攝氏度的區間，以及

-向所述混合粉末施加至少1兆帕斯卡的壓力，并且

其中，施加所述脈沖電流通過所述混合粉末和向所述混合粉末施加壓力的步驟同時發生。

2.根據權利要求1所述的方法，其中，進行施加脈沖電流通過所述混合粉末的步驟以便增加所述混合粉末的溫度至350-500攝氏度的區間。

3.根據前述權利要求的任一項所述的方法，其中，所述脈沖電流為相對于時間反復增加和減小的電流。

4.根據前述權利要求的任一項所述的方法，其中，所生產的固體元件為相純的，比如至少90.0wt%為Zn4Sb3，比如至少95wt%為Zn4Sb3，比如至少98wt%為Zn4Sb3，比如至少99wt%為Zn4Sb3，比如至少99.5wt%為Zn4Sb3，比如至少99.9%為Zn4Sb3。

5.根據前述權利要求的任一項所述的方法，其中，所生產的固體元件具有如相對于6.39g/cm^3所測量的至少90%，比如至少95%，比如至少98%，比如至少99%，比如至少99.5%，比如至少99.9%的相對密度。

6.根據前述權利要求的任一項所述的方法，其中，所述方法進一步包括步驟：

-將包含鋅的元件放置在鄰近所述混合粉末，比如與所述混合粉末物理接觸，比如與所述混合粉末電接觸，到如此程度以致在施加脈沖電流通過混合粉末的步驟期間允許鋅離子從所述元件電遷移至所述混合粉末。

7.根據前述權利要求的任一項所述的方法，其中，施加到所述混合粉末的壓力為至少60兆帕斯卡，比如60兆帕斯卡以上，比如至少65兆帕斯卡，比如至少70兆帕斯卡，比如至少80兆帕斯卡，比如至少85兆帕斯卡，比如至少90兆帕斯卡，比如至少95兆帕斯卡，比如至少100兆帕斯卡，比如100兆帕斯卡。

8.根據前述權利要求的任一項所述的方法，其中，所施加的通過所述混合粉末的電流大到足以將所述樣品加熱至至少350攝氏度，比如至少355攝氏度，比如至少360攝氏度，比如至少365攝氏度，比如至少370攝氏度，比如至少375攝氏度，比如至少380攝氏度，比如至少385攝氏度，比如至少395攝氏度，比如至少390攝氏度，比如至少395攝氏度，比如至少400攝氏度，比如到400攝氏度。

9.根據前述權利要求的任一項所述的方法，其中，所施加的電流在不到24小時內，比如在12小時內，比如在8小時內，比如在4小時內，比如在2小時內，比如在90分鐘內，比如在60分鐘內，比如在45分鐘內，比如在30分鐘內，比如在25分鐘內，比如在20分鐘內，比如在15分鐘內，比如在10分鐘內，比如在5分鐘內基本上被關掉，比如完全關掉。

10.根據前述權利要求的任一項所述的方法，其中，所施加的壓力在不到24小時內，比如在12小時內，比如在8小時內，比如在4小時內，比如在2小時內，比如在90分鐘內，比如在60分鐘內，比如在45分鐘內，比如在30分鐘內，比如在25分鐘內，比如在20分鐘內，比如在15分鐘內，比如在10分鐘內，比如在5分鐘內釋放，比如減至大氣壓。

11.根據前述權利要求的任一項所述的方法，其中，加熱速度為每分鐘至少50攝氏度，比如每分鐘至少75攝氏度，比如每分鐘至少100攝氏度，比如每分鐘至少125攝氏度，比如每分鐘至少150攝氏度。

12.根據前述權利要求的任一項所述的方法，其中，加熱速度為每分鐘至多50攝氏度，比如每分鐘至多75攝氏度，比如每分鐘至多100攝氏度，比如每分鐘至多125攝氏度，比如每分鐘至多150攝氏度。

13.根據前述權利要求的任一項所述的方法，其中，所述混合粉末具有對應于化學計量式Zn4Sb3的成分，其中部分Zn原子以相對于Zn原子的20mol%或更少的總量可選地由選自包括Sn、Mg、Pb和/或過渡金屬的組的一種或多種元素取代。