[發(fā)明專利]介孔狀石墨型氮化碳/氮摻雜石墨烯復(fù)合材料及制備方法

有效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 201210526031.1
• 申請(qǐng)日: 2012-12-07
• 公開(kāi)（公告）號(hào): CN102989497A
• 公開(kāi)（公告）日: 2013-03-27
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 馮雷雨;楊蘭琴;陳銀廣;羅景陽(yáng)
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 同濟(jì)大學(xué)
• 主分類號(hào): B01J27/24
• 分類號(hào): B01J27/24
• 代理公司: 上海智信專利代理有限公司 31002
• 代理人: 吳林松

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明新能源材料制備技術(shù)領(lǐng)域，涉及一種介孔狀石墨型氮化碳/氮摻雜石墨烯復(fù)合材料及其制備方法。

背景技術(shù)

石墨烯因其獨(dú)特的電化學(xué)性和機(jī)械性能使得其在很多領(lǐng)域擁有廣泛的應(yīng)用，包括生物分子傳感器、晶體管、太陽(yáng)能電池、光電催化劑等領(lǐng)域，特別是在光催化反應(yīng)產(chǎn)氫中的應(yīng)用越來(lái)越受到關(guān)注。氫氣是應(yīng)對(duì)未來(lái)能源危機(jī)的首選清潔能源，目前發(fā)現(xiàn)生產(chǎn)氫氣的最好方式就是在催化劑和太陽(yáng)能的激發(fā)下通過(guò)可循環(huán)水裂解獲得氫氣。這種方式對(duì)于日益嚴(yán)峻的環(huán)境問(wèn)題和能源危機(jī)具有重要意義，然而催化劑的選擇也成為制約水裂解產(chǎn)氫的一項(xiàng)巨大的挑戰(zhàn)。為了加強(qiáng)催化劑的光催化活性，抑制或者延遲電子和空穴的復(fù)合非常重要。石墨烯能夠與一些光催化材料的能級(jí)和密集界面混合效應(yīng)很好的相容，使得電荷快速分離從而減緩電子轉(zhuǎn)移過(guò)程中電子和空穴的復(fù)合，使得它在光催化材料中的成為優(yōu)良的電子傳遞載體（Physical?Chemistry，2011,5,11466-11473）。此外，石墨烯也可以作為一種高效的接收器加強(qiáng)光生電子的傳遞從而提高催化活性。

眾所周知，對(duì)石墨烯等碳基材料摻雜外來(lái)原子可以修飾其內(nèi)部結(jié)構(gòu)，使其表面負(fù)載自由電荷的密度增大，進(jìn)而導(dǎo)電導(dǎo)熱等性能得到增強(qiáng)。有研究表明，在葡萄糖生物傳感器中，經(jīng)過(guò)氮原子摻雜的石墨烯（N-graphene）呈現(xiàn)出優(yōu)越電子轉(zhuǎn)移性能、高度的敏感性和選擇性（文獻(xiàn)ACS?Nano,2010,4,1790-1798）。無(wú)疑，氮摻雜石墨烯作為電子轉(zhuǎn)移通道也可以降低光生電子-空穴對(duì)的復(fù)合，強(qiáng)化光催化材料的光轉(zhuǎn)化效率。

另一方面，類石墨相氮化碳（g-C₃N₄）是一種聚合狀的半導(dǎo)體，具有類石墨結(jié)構(gòu)，是碳氮化合物中最穩(wěn)定的同素異形體。近些年，有關(guān)氮化碳物理和化學(xué)性質(zhì)的研究引起了人們的廣泛關(guān)注。g-C₃N₄已經(jīng)被證明能夠?qū)σ幌盗蟹磻?yīng)（比如光催化產(chǎn)氫、氧還原反應(yīng)等）表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性（文獻(xiàn)Energy&Environmental?Science,2012,5，6717-6731）。g-C₃N₄具有以上優(yōu)異性能的原因可歸功于其具有較高的氮元素含量以及大量的活性反應(yīng)點(diǎn)，而且g-C₃N₄因碳和氮原子間強(qiáng)大的共價(jià)鍵使其在pH=0～14的溶液中經(jīng)受光照射仍然能夠穩(wěn)定存在。通常條件下，材料的孔隙率也是影響其物理化學(xué)性能的重要因素。介孔狀石墨型氮化碳（mpg-C₃N₄）同時(shí)結(jié)合了氮化碳和介孔材料所擁有的優(yōu)勢(shì)，預(yù)期具有誘人的應(yīng)用前景。然而，純半導(dǎo)體g-C₃N₄的催化活性受到低的量子效率的制約。為了提高g-C₃N₄的催化效率，可以在半導(dǎo)體間構(gòu)建異質(zhì)結(jié)從而提高光生電子-空穴對(duì)的分離效率。

鑒于氮摻雜石墨烯和介孔狀石墨型氮化碳的優(yōu)異性能，可在同一環(huán)境中將兩種材料復(fù)合在一起，形成一種非金屬的無(wú)機(jī)復(fù)合材料，預(yù)期具有比兩者單獨(dú)更加優(yōu)異的物理和化學(xué)性能，進(jìn)一步擴(kuò)寬其應(yīng)用領(lǐng)域。但是，到目前為止，介孔狀石墨型氮化碳/氮摻雜石墨烯復(fù)合材料及其制備方法還未見(jiàn)公開(kāi)報(bào)道。由于文獻(xiàn)中關(guān)于介孔狀石墨型氮化碳和氮摻雜石墨烯的制備方法已有報(bào)道，因此本發(fā)明所用介孔狀石墨型氮化碳和氮摻雜石墨烯的制備采用文獻(xiàn)中已有的方法（文獻(xiàn)Journal?of?Materials?Chemistry，2011,21,13032-13039和Langmuir,2010,26,16096-16102）。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明的目的在于為克服現(xiàn)有技術(shù)的缺陷而提供一種介孔狀石墨型氮化碳/氮摻雜石墨烯復(fù)合材料及其制備方法。

為實(shí)現(xiàn)上述目的，本發(fā)明采用以下技術(shù)方案：

一種介孔狀石墨型氮化碳/氮摻雜石墨烯復(fù)合材料的制備方法，包括以下步驟：

（1）依次將氮摻雜石墨烯(N-graphene)、介孔狀氮化碳(mpg-C₃N₄)和表面活性劑加入到去離子水中，加熱攪拌混合均勻，得到三者的混合溶液;

（2）對(duì)本步驟（1）得到的混合溶液進(jìn)行超聲處理，然后用蒸餾水反復(fù)洗滌，干燥，即得mpg-C₃N₄/N-graphene復(fù)合材料。