[發明專利]一種白光LED用黃色熒光粉的制備方法

無效

• 申請號: 201110236570.7
• 申請日: 2011-08-17
• 公開（公告）號: CN102234511A
• 公開（公告）日: 2011-11-09
• 發明（設計）人: 劉素琴;周智;王鋒超;黃可龍
• 申請（專利權）人: 中南大學
• 主分類號: C09K11/80
• 分類號: C09K11/80
• 代理公司: 長沙市融智專利事務所 43114
• 代理人: 袁靖

技術領域

本發明屬于發光材料領域，特別涉及一種白光LED用黃色熒光粉的制備方法。

背景技術

白光LED(發光二極管)具有優良的性能，因此在照明、顯示等領域有良好的應用前景。在制備白光LED的諸多方法中，在藍光LED芯片上涂敷黃色熒光粉，藍光與黃光混合得到白光的方法，具有結構簡單、顯色性好、藍光LED芯片和黃色熒光粉(Y₃Al₅O₁₂，YAG)相對成熟等優點，因而是目前制造白光LED最為廣泛的方法。在此種方法中，黃色熒光粉是非常關鍵的材料，其發射強度、主峰波長和粒徑分布直接影響著白光LED的亮度、色坐標、色溫、顯色性及均勻性等。黃色熒光粉YAG(釔鋁石榴石)是一種重要的發光材料基質，具有良好的機械強度、化學穩定性、導熱性、高量子效率和抗氧化性能，可應用于耐火、絕緣和激光發射器。1996年日本的Yoshinori最早將YAG:Ce³⁺應用于白光LED封裝，采用藍光芯片激發，復合藍光和黃光，或者高亮白光，使白光LED進入照明領域。

目前，制備YAG熒光粉的方法較多，主要涉及高溫固相法、溶膠～凝膠法、沉淀法、燃燒法、微波法、氣相法。高溫固相法(專利如：US?5998925，CN?02130949.3，CN?101760196A和CN?101962547A)雖然工藝簡單，但由于煅燒溫度高、時間長，導致熒光粉顆粒粗大，后續球磨工藝則會破壞熒光粉的晶體結構，影響發光性能，另外高溫也意味著高能耗，增加成本；溶膠～凝膠法(專利如：CN1664063A和CN?101249978A)雖然制備出的熒光粉顆粒小，但工藝復雜、成本高、采用試劑毒性較大，對環境和人體有害；沉淀法(專利如：CN?101113333A和101012376A)雖然解決了溶膠～凝膠法的不足，但工藝控制上存在較大的難度，難以保障所制備熒光粉性能的一致性；燃燒法(專利如：CN?1398817A)的制備溫度大大降低，產物顆粒細小、分布較均勻，但是產物的純度降低，發光性能較差；微波法(專利如：CN?1052745C)制備可以在較短的時間內均勻加熱，但其依賴于被作用的物質，一般需要對原材料采用一定措施，并且微波法設備很難產業化；氣相法(專利如：CN1775904A和CN?1597841A)雖然產物顆粒分散性好，分布較集中，但是生產效率低，發光性能差。最后，也是最重要的，上述方法除了高溫固相法，其他方法因為成本控制和設備原因都難以實現產業化。

發明內容

本發明的目的在于克服現有技術的不足，提供一種制備成本低、節約能源、生產效率高、具有產業化前景的白光LED用黃色熒光粉的制備方法。該法采用撞擊流方法制備前驅體，在較低溫度下煅燒前驅體，最后通過粒度分級區分產物，球磨和二次煅燒之后得到最終產物。采用撞擊流制備前驅體降低了后續工藝的煅燒溫度，粒度分級確保了產物粒度均勻，球磨和二次煅燒確保產物能夠有機會再結晶，并且保證粒度集中。

一種白光LED用黃色熒光粉的制備方法，所述的黃色熒光粉的化學式為M₃N₅O₁₂，M為Y、Ce和Gd元素中的一種或者幾種，N為Al和Ga元素中一種或者兩種，包括以下步驟：

1)根據化學式M₃N₅O₁₂稱取化學計量比的Y、Ce、Gd、Al和Ga的硝酸鹽，用去離子水配制成澄清溶液，配置成溶液A，配置碳酸氫氨溶液，標記為溶液B；

2)將溶液A和溶液B輸入到撞擊流反應器，溶液A和溶液B高速混合后形成白色沉淀于收集器中，將收集器中的沉淀過濾，清洗，干燥，得到前驅體；

3)將前驅體煅燒，冷卻；過50～400目篩，篩下樣品水洗除去雜質，干燥得到50-400目的目標產物。

步驟1)所述硝酸鹽為Y(NO₃)₃·6H₂O，Al(NO₃)₃·9H₂O，Ce(NO₃)₃·5H₂O，Gd(NO₃)₃·6H₂O，Ga(NO₃)₃。

控制步驟1)中溶液A的金屬陽離子總濃度為0.01～2.00mol/L。溶液B的濃度為0.1～5.0mol/L。

步驟2)的具體操作如下：