[發明專利]一種甲烷化催化劑及其應用

無效

• 申請號: 201110157066.8
• 申請日: 2011-06-13
• 公開（公告）號: CN102327769A
• 公開（公告）日: 2012-01-25
• 發明（設計）人: 梁長海;陳霄;李苗;管婧超
• 申請（專利權）人: 大連理工大學
• 主分類號: B01J21/08
• 分類號: B01J21/08;B01J21/18;C07C9/04;C07C1/04
• 代理公司: 大連理工大學專利中心 21200
• 代理人: 梅洪玉

1.一種甲烷化催化劑，其特征在于以M_yM’_1-ySi_x為活性組分，以S為載體，活性組分與載體的質量比為：5-60∶100；其中y是0.25、0.5、0.75或1，x是1或2；M、M’為第VIII族元素且不相同；活性組分為硅化鎳、硅化鈷、硅化鐵、硅化鉬、硅化鎢、雙組元硅化鎳鈷。

2.根據權利要求1所述的一種甲烷化催化劑，其特征在于，第VIII族元素包括Ni、Fe、Co、Mo、W。

3.根據權利要求1或2所述的一種甲烷化催化劑，其特征在于載體S是SiO₂、Al₂O₃、ZrO₂、TiO₂、分子篩、活性炭、碳納米管及其復合載體。

4.權利要求1或2所述甲烷化催化劑的制備方法，其特征在于如下步驟：

以多孔性載體材料擔載金屬氧化物為前驅體，在流量為10-100sccm氫氣氣氛下以1-10℃/min升溫升至還原溫度350-600℃，恒溫還原2-5h，在氫氣氣氛調至200-650℃硅化；用純度大于99.99％的硅烷與氫氣的混合，混合比為5-20vol.％，對還原后樣品進行硅化15-60min，硅化完成后在氫氣氣氛下下降至室溫，在惰性氣氛下吹掃鈍化，即得到相應的高活性和甲烷選擇性的金屬硅化物甲烷化催化劑。

5.權利要求3所述甲烷化催化劑的制備方法，其特征在于如下步驟：

以多孔性載體材料擔載金屬氧化物為前驅體，在流量為10-100sccm氫氣氣氛下以1-10℃/min升溫升至還原溫度350-600℃，恒溫還原2-5h，在氫氣氣氛調至200-650℃硅化；用純度大于99.99％的硅烷與氫氣的混合，混合比為5-20vol.％，對還原后樣品進行硅化15-60min，硅化完成后在氫氣氣氛下下降至室溫，在惰性氣氛下吹掃鈍化，即得到相應的高活性和甲烷選擇性的金屬硅化物甲烷化催化劑。

6.根據權利要求4所述甲烷化催化劑的制備方法，其特征還在于所述的制備方法為浸漬法、化學氣相沉積法、沉淀法。

7.根據權利要求5所述甲烷化催化劑的制備方法，其特征還在于所述的制備方法為浸漬法、化學氣相沉積法、沉淀法。

8.根據權利要求4所述的甲烷化催化劑的制備方法，其特征還在于前軀體為：硝酸鎳、醋酸鎳或乙酰丙酮鎳作為鎳的前軀體、硝酸鐵或氯化鐵作為鐵的前軀體、氯化鈷或硝酸鈷作為鈷的前軀體、鉬酸銨或氯化鉬作為鉬的前軀體、鎢酸銨或鎢酸鈉作為鎢的前軀體。

9.根據權利要求5所述的甲烷化催化劑的制備方法，其特征還在于前軀體為：硝酸鎳、醋酸鎳或乙酰丙酮鎳作為鎳的前軀體、硝酸鐵或氯化鐵作為鐵的前軀體、氯化鈷或硝酸鈷作為鈷的前軀體、鉬酸銨或氯化鉬作為鉬的前軀體、鎢酸銨或鎢酸鈉作為鎢的前軀體。

10.根據權利要求4所述的一種甲烷化催化劑主要應用于煤制合成氣甲烷化獲得甲烷。