[發明專利]無機質子導體及其制備方法

無效

• 申請號: 201010286609.1
• 申請日: 2010-09-16
• 公開（公告）號: CN102040209A
• 公開（公告）日: 2011-05-04
• 發明（設計）人: 金泰映;許弼源;姜尚均
• 申請（專利權）人: 三星電子株式會社
• 主分類號: C01B25/42
• 分類號: C01B25/42
• 代理公司: 北京市柳沈律師事務所 11105
• 代理人: 金擬粲

技術領域

本公開內容涉及無機質子導體以及其制備方法。

背景技術

燃料電池根據其中使用的電解質和燃料類型進行分類，并且可分為聚合物電解質膜燃料電池(PEMFC)、直接甲醇燃料電池(DMFC)、磷酸燃料電池(PAFC)、熔融碳酸鹽燃料電池(MCFC)、以及固體氧化物燃料電池(SOFC)。此外，燃料電池的運行溫度以及各部件的材料根據其中使用的電解質的類型而變化。

SOFC在約800～約1000℃的高溫下運行，并且已知其適合用于分散式電源。特別是，SOFC具有高的電效率并且可使用多種燃料運行，所述燃料包括較低純度的氣態燃料。然而，由于高溫運行，因此，在高溫環境中保持SOFC的耐久性是昂貴的，并且快速開-關性能是不可能的。在此意義上，SOFC不適合用于多種應用，例如便攜式電源和汽車。因此，已經積極進行了對在低溫下運行SOFC的研究。

在PEMFC中，電解質膜為需要潤濕的聚合物膜，并且因此在100℃或更高的溫度下，這種燃料電池的電導率顯著下降。此外，為了保持潤濕條件，PEMFC包括應根據運行條件小心控制的潤濕器。

如上所述，隨著已經積極進行對在高溫下運行PEMFC和在低溫下運行SOFC的研究，能夠在約150～約400℃的溫度下運行的燃料電池已經引起了許多關注。然而，在該溫度范圍內具有離子電導率的電解質是未知的。

發明內容

提供具有優異的質子電導率的無機質子導體以及其制備方法。

根據本發明的一個方面，提供由下式1表示的無機質子導體：

<式1>

M_1-aN_aP₂O₇。

在式1中，M包括四價金屬元素或四價類金屬元素，N包括堿金屬，和“a”為0.01～0.7的數。

根據本發明的另一方面，由式1表示的無機質子導體的制備方法包括：向四價金屬元素或四價類金屬元素(M)前體、堿金屬(N)前體和磷酸的混合物中加入溶劑以制備用于形成式1的無機質子導體的組合物；攪拌所述組合物；和熱處理所得組合物。

本發明的另外方面和/或優點將在以下描述中部分地闡明，和將由該描述而顯而易見，或者可通過本發明的實踐而獲知。

附圖說明

本發明的這些和/或其它方面和優點將由結合附圖考慮的實施方式的以下描述而變得明晰和更易理解，其中：

圖1A為說明根據本發明實施方式的無機質子導體Sn_1-aLi_aP₂O₇的晶體結構的圖；

圖1B為用于說明根據本發明實施方式的圖1A的晶體結構中質子濃度增加的原理的圖；

圖2為顯示實施例1～6和對比例1中制備的無機質子導體的X-射線衍射分析結果的圖；

圖3為顯示實施例1、7和8中制備的無機質子導體的X-射線衍射分析結果的圖；

圖4為顯示實施例10和11中制備的無機質子導體的X-射線衍射分析結果的圖；

圖5為顯示實施例1、3、4和5中制備的無機質子導體以及對比例1中制備的SnP₂O₇的電導率隨溫度變化的圖；和

圖6為顯示實施例1以及對比例1和2中制備的無機質子導體的導電性能的圖。

具體實施方式

現在將具體介紹本發明的示例性實施方式，其實例示于附圖中，其中相同的附圖標記始終表示相同的元件。以下通過參照附圖描述示例性實施方式以解釋本發明的各方面。

根據本發明的示例性實施方式，提供由下式1表示的無機質子導體：

<式1>

M_1-aN_aP₂O₇。

在式1中，M為四價金屬元素或四價類金屬元素，N為堿金屬，和a為0.01～0.7的數。M為形成四價陽離子的金屬元素或類金屬元素，并且可例如為選自以下的一種：錫(Sn)、鋯(Zr)、鎢(W)、硅(Si)、鉬(Mo)、和鈦(Ti)。N可為選自以下的一種：鋰(Li)、鈉(Na)、鉀(K)、和銫(Cs)。

式1的無機質子導體具有其中M在形成四價陽離子時被堿金屬N部分地取代的結構。在式1中，a為0.05～0.5的數，例如0.1～0.4的數。根據一些方面，M可為Sn，且N可為Li。因此，例如，式1可表示為Sn_1-aLi_aP₂O₇。