[發明專利]鈰摻雜的釔鋁石榴石粉體的制備方法

無效

• 申請號: 200810207212.1
• 申請日: 2008-12-18
• 公開（公告）號: CN101456570A
• 公開（公告）日: 2009-06-17
• 發明（設計）人: 孫康;李萬萬;嚴小松
• 申請（專利權）人: 上海交通大學
• 主分類號: C01F7/02
• 分類號: C01F7/02;C09K11/80
• 代理公司: 上海交達專利事務所
• 代理人: 王錫麟;王桂忠

技術領域

本發明涉及一種發光材料技術領域的制備方法，具體涉及一種鈰摻雜的釔鋁石榴石粉體的制備方法。

背景技術

釔鋁石榴石，分子式為Y₃Al₅O₁₂，簡稱YAG，具有熔點高，硬度大，高溫低蠕變速率和低電導率，穩定的化學和熱性能，是一種非常優秀的高溫結構材料，可用于絕緣和耐火材料等領域。同時，YAG屬于等軸晶系，不存在雙折射效應，是一種優異的光學性能的透明陶瓷，作為固體激光材料具有重要的潛在應用前景。當YAG摻雜一些稀土元素離子和過渡金屬離子時，其粉體可以作為超短余輝材料，用于陰極射線管屏幕、高分辨投影電視、顯示器、半導體照明等諸多領域，尤其在半導體照明的白光LED領域最有非常廣泛的應用。

日亞公司在1998年成功開發出白光二極管，其主要結構包括兩個部分，一部分是作為發光層的半導體，如InGaN等；另一部分就是以鈰激活的釔鋁石榴石黃光熒光粉。LED芯片發射出的藍光一部分被熒光粉吸收轉換成黃光，另一部分與轉換生成的黃光復合形成白光。

傳統的YAG粉體合成是采用高溫固相反應，將均勻混合的氧化鋁、氧化釔及摻雜離子的氧化物粉末在高于1600℃的氣氛下進行熱處理，該方法操作簡單、易于批量生產。但是缺點是在球磨過程中易于引入雜質，同時過高的反應溫度使晶粒過大，在后續加工過程中影響產物的最終性能。

經對現有技術的文獻檢索發現，近年來，以濕化學方法合成YAG逐漸興起。日本專利JP2001270714，是通過在含有碳酸根和硫離子的溶液中，調節溶液pH值，將釔和鋁離子以沉淀的方式析出，然后熱處理沉淀從而制得粒徑小的單一相YAG粉體。中國專利CN101182415以噴霧的方式將幾種原料的硝酸鹽混合溶液滴加到水浴加熱的尿素溶液中，調節pH值形成沉淀，過濾后洗滌干燥后在高溫下燒結。中國專利號CN1733865提出用反應物的硝酸鹽溶液與檸檬酸形成溶膠，干燥后得到凝膠，高溫下燒結凝膠后得到YAG粉末。以上均為濕化學制備YAG的方法，但是都有各自的缺點，如沉淀法因為不同陽離子對于pH值的敏感性不同需要精確的控制沉淀的pH值；溶膠-凝膠法制備工藝復雜，要求的合成條件苛刻，且合成周期較長。同時上述幾種濕化學法中使用釔的硝酸鹽作為反應原材料，從而提高了生成合成的成本。

發明內容

本發明的目的在于克服現有濕化學制備YAG方法的不足，通過一種鈰摻雜的釔鋁石榴石粉體的制備方法，采用水熱制備前驅體，加燃燒合成的方法，克服了上述濕化學方法的缺點，簡化了工藝，并且制備獲得了顆粒均勻、粒徑小、分散性好的YAG粉體。

本發明是通過以下技術方案實現的，本發明所述的釔鋁石榴石的通式為：(Y_(1-x)Ce_(x))₃Al₅O₁₂，其中0＜x＜0.2，制備方法包括如下步驟：

第一步，前驅體溶液配置

按原料比例稱取氧化釔，將氧化釔和濃硝酸溶液在密閉反應釜中混合；稱取硝酸鋁、硝酸鈰溶于去離子水中，將兩溶液混合獲得反應前驅體溶液，加入反應前驅體溶液重量6％-20％的尿素作為燃燒劑，加入反應前驅體重量0.5％-2％的聚乙二醇作為有機分散劑。

第二步，燒結過程

將前驅體溶液置于燒結爐中，在700-900℃空氣氣氛下燒結，劇烈燃燒反應后剩余黃色粉末。將粉末研磨后置于燒結爐中，在900℃-1300℃還原氣氛下燒結，隨爐冷卻到室溫后，樣品經過洗滌、過篩即可得到鈰摻雜的釔鋁石榴石粉體。

第一步中，所述氧化釔、硝酸鋁、硝酸鈰，純度均大于99.99％。

第一步中，所述密閉反應釜容量為50mL，加熱到溫度為120℃-140℃，濃硝酸溶液質量分數為67％，濃硝酸溶液用量為10mL，加熱過程用磁力攪拌。

第一步中，所述鈰離子的摩爾摻雜含量為6％-20％。

第二步中，所述空氣氣氛下燒結時間為5-15分鐘。

第二步中，所述還原氣氛下燒結時間為3-6小時。

第二步中，所述還原氣氛，是指H₂和N₂混合氣氛。

第二步中，所述洗滌，是指：將熒光粉置于質量分數為67％的濃硝酸溶液，在密閉反應釜中90℃加熱攪拌15分鐘，得到樣品用去離子水清洗至中性，再用無水乙醇清洗。

第二步中，所述過篩，是指過400目篩。