[發(fā)明專利]一種以甲烷為碳源、高熔點(diǎn)金屬氧化物輔助催化生長(zhǎng)窄直徑分布的單壁碳納米管的制備方法

在審

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 202310335431.2
• 申請(qǐng)日: 2023-03-31
• 公開（公告）號(hào): CN116375004A
• 公開（公告）日: 2023-07-04
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 汪鐳;霍琴梅;舒穎
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 中國(guó)科學(xué)院成都有機(jī)化學(xué)有限公司
• 主分類號(hào): C01B32/162
• 分類號(hào): C01B32/162;B82Y30/00;B82Y40/00
• 代理公司: 天津易企創(chuàng)知識(shí)產(chǎn)權(quán)代理事務(wù)所(普通合伙) 12242
• 代理人: 王春梅

1.一種以甲烷為碳源、高熔點(diǎn)金屬氧化物輔助催化生長(zhǎng)窄直徑分布的單壁碳納米管的制備方法，其特征在于：以甲烷為碳源，氮?dú)庾鳛楸Ｗo(hù)氣體，氧化鎂作為催化劑載體，通過(guò)浸漬法以過(guò)渡金屬為活性相、高熔點(diǎn)金屬鎢為摻雜第二金屬來(lái)制備雙金屬催化劑，使用常壓化學(xué)氣相沉積法制備窄直徑分布的單壁碳納米管。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的單壁碳納米管的制備方法，其特征在于：過(guò)渡金屬為鐵、鈷、鎳中的任意一種。

3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的單壁碳納米管的制備方法，其特征在于：?jiǎn)伪谔技{米管的直徑分布為0.9-1.7nm，所制備的單壁碳納米管的金屬性的單壁碳納米管的含量為50％-80％。

4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的單壁碳納米管的制備方法，其特征在于：具體步驟如下：

(1)雙金屬催化劑制備階段：將鎢鹽與鈷鹽、鐵鹽或鎳鹽按摩爾比比例1：5—5：1置于去離子水中，超聲分散溶解至溶液澄清透明后，加入載體1-4g，在旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀中40-55℃旋蒸蒸干溶劑，得到塊狀物體；將塊物體放入烘箱中70-90℃經(jīng)過(guò)12-24h烘干；然后經(jīng)過(guò)600-900℃煅燒2-6h，冷卻至室溫后研磨作為催化劑備用；

(2)碳納米管生長(zhǎng)階段：取0.05-0.1g催化劑放置于水平管式爐中，在氮?dú)鈿夥障律郎氐?50-930℃，穩(wěn)定溫度后，通入適宜比例的氫氣和甲烷，反應(yīng)10-15min，將石英舟在氮?dú)獾谋Ｗo(hù)下冷卻至室溫。

5.根據(jù)權(quán)利要求4所述的單壁碳納米管的制備方法，其特征在于：活性金屬的負(fù)載量為0.2-4％，優(yōu)選為0.5-1％。

6.根據(jù)權(quán)利要求4所述的單壁碳納米管的制備方法，其特征在于：旋蒸的真空度為10^-2-10^-4MPa，溫度為45-55℃。

7.根據(jù)權(quán)利要求4所述的單壁碳納米管的制備方法，其特征在于：鎢鹽為偏鎢酸銨或鎢酸鈉，鈷鹽為硝酸鈷或氯化鈷，鐵鹽為硝酸鐵或氯化鐵，鎳鹽為乙酸鎳或氯化鎳。

8.根據(jù)權(quán)利要求4所述的單壁碳納米管的制備方法，其特征在于：甲烷/氫氣/氬氣的混合氣氛中氫氣為20-30sccm，甲烷為40-60sccm，氮?dú)鉃?0-90sccm。

9.根據(jù)權(quán)利要求4所述的單壁碳納米管的制備方法，其特征在于：載體為氧化鎂，氧化鎂是由硝酸鎂、氫氧化鎂、堿式碳酸鎂中的一種或兩種材料熱解制備。