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[發(fā)明專利]一種用于高效電還原二氧化碳合成多碳產(chǎn)物的銅釤雙相催化劑及其制備方法在審

專利信息
申請(qǐng)?zhí)枺?/td> 202310051189.6 申請(qǐng)日: 2023-02-02
公開(公告)號(hào): CN115961304A 公開(公告)日: 2023-04-14
發(fā)明(設(shè)計(jì))人: 劉霽媛;朱慶宮;韓布興;李鵬松;畢佳慧 申請(qǐng)(專利權(quán))人: 中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所
主分類號(hào): C25B11/04 分類號(hào): C25B11/04;C25B3/07
代理公司: 北京紀(jì)凱知識(shí)產(chǎn)權(quán)代理有限公司 11245 代理人: 王春霞
地址: 100190 *** 國(guó)省代碼: 北京;11
權(quán)利要求書: 查看更多 說明書: 查看更多
摘要:
搜索關(guān)鍵詞: 一種 用于 高效 還原 二氧化碳 合成 產(chǎn)物 銅釤雙相 催化劑 及其 制備 方法
【說明書】:

發(fā)明公開了一種用于高效電還原二氧化碳合成多碳產(chǎn)物的銅釤雙相催化劑及其制備方法。所述釤雙相催化劑為氧化銅和銅釤氧化物的復(fù)合材料,銅釤氧化物為銅釤摩爾比為1或0.5的氧化物或二者的混合物;銅釤雙相催化劑中,銅與釤的摩爾比不大于39。本發(fā)明銅釤雙相催化劑能夠用于電催化二氧化碳還原制備多碳產(chǎn)物,其中,所述銅釤雙相催化劑作為陰極材料,能夠促進(jìn)碳碳耦聯(lián),提高多碳產(chǎn)物的選擇性。本發(fā)明設(shè)計(jì)銅釤雙相催化材料,通過引入第二金屬釤,調(diào)節(jié)催化劑中金屬與金屬,金屬與載體以及金屬與反應(yīng)中間體的相互作用,從而提高反應(yīng)活性及目標(biāo)產(chǎn)物選擇性。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及一種用于高效電還原二氧化碳合成多碳產(chǎn)物的銅釤雙相催化劑及其制備方法,屬于電化學(xué)催化領(lǐng)域。

背景技術(shù)

電化學(xué)二氧化碳還原可以有效地利用可再生的能源將二氧化碳轉(zhuǎn)化為具有高附加值的化學(xué)品,有助于緩解全球變暖的壓力和不可再生能源的短缺,并且由于其綠色可持續(xù)發(fā)展性而受到人們的廣泛關(guān)注。利用二氧化碳的電化學(xué)催化從而應(yīng)對(duì)不可再生能源的轉(zhuǎn)化再生,成為解決當(dāng)前能源和資源短缺的解決方法之一。然而,在二氧化碳的轉(zhuǎn)化過程中,始終面臨著轉(zhuǎn)化效率低,選擇性差等問題,這極大地限制著二氧化碳價(jià)值的提升和選擇性轉(zhuǎn)化能力的提高。

在二氧化碳還原生成的各種產(chǎn)品中,碳碳耦合和加氫途徑是二氧化碳價(jià)值提升的重要途徑,然而,由于氫離子還原到氫氣的反應(yīng)經(jīng)常發(fā)生在二氧化碳還原所需要的點(diǎn)位附近,使得這兩個(gè)反應(yīng)經(jīng)常共存并產(chǎn)生競(jìng)爭(zhēng),難以控制,導(dǎo)致復(fù)雜產(chǎn)物和生產(chǎn)價(jià)值的受損。因此,設(shè)計(jì)合適的催化劑控制反應(yīng)途徑成為人們期待的解決方法之一。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明的目的是提供一種用于高效電還原二氧化碳合成多碳產(chǎn)物的銅釤雙相催化劑,其中氧化銅和銅釤氧化物均勻分布,表現(xiàn)出較高的活性和優(yōu)越的性能。

本發(fā)明提供的銅釤雙相催化劑為氧化銅和銅釤氧化物的復(fù)合材料;

其中,所述銅釤氧化物為銅釤摩爾比為1或0.5的氧化物或二者的混合物;優(yōu)選銅釤摩爾比為0.5的氧化物。

所述銅釤雙相催化劑中,銅與釤的摩爾比不大于39,優(yōu)選1.5、2、4、9、19和39中任意值或其中的任意兩個(gè)值組成的范圍值,更優(yōu)選2~19、4~19、9~19或9。

銅、釤和氧在所述銅釤雙相催化劑中均勻分布。

本發(fā)明進(jìn)一步提供了所述銅釤雙相催化劑的制備方法,包括如下步驟:

S1、配制硝酸銅和硝酸釤的水溶液;

其中,優(yōu)選三水硝酸銅、六水硝酸釤;

S2、配制碳酸銨和氫氧化鉀的水溶液,組為沉淀劑溶液;

所述碳酸銨與所述氫氧化鉀的摩爾比為1~2.33;

S3、將所述沉淀劑溶液加入至步驟S1中所述水溶液中,經(jīng)沉淀得到固體混合物,離心、洗滌后研磨得到粉末;

可采用水和乙醇進(jìn)行洗滌;

S4、將所述粉末依次在流動(dòng)空氣和氫氣/氬氣氣氛中焙燒;

S5、將經(jīng)步驟S4處理的粉末在靜態(tài)空氣中進(jìn)行煅燒即得。

上述的制備方法中,步驟S3之前,將步驟S1中所述水溶液攪拌20~40min后預(yù)熱至50~70℃;

步驟S3中,將所述沉淀劑溶液滴加至所述水溶液中,攪拌后升溫至75~85℃保持2~4h。

上述的制備方法中,步驟S4中,在所述流動(dòng)空氣中焙燒的條件如下:

溫度為300~400℃,升溫速率為5℃/min,2~4h;

在所述氫氣/氬氣氣氛中焙燒的條件如下:

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