[發(fā)明專利]一種用于二氧化碳加氫制甲醇催化劑及其制備與應(yīng)用在審
| 申請(qǐng)?zhí)枺?/td> | 202310025447.3 | 申請(qǐng)日： | 2023-01-09 |
| 公開（公告）號(hào)： | CN116078370A | 公開（公告）日： | 2023-05-09 |
| 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人： | 張亞平;毛曉瑛;丁世鵬 | 申請(qǐng)（專利權(quán)）人： | 東南大學(xué) |
| 主分類號(hào)： | B01J23/06 | 分類號(hào)： | B01J23/06;B01J37/00;B01J37/08;C07C29/153;C07C31/04 |
| 代理公司： | 北京德崇智捷知識(shí)產(chǎn)權(quán)代理有限公司 11467 | 代理人： | 郝雅潔 |
| 地址： | 210096 江*** | 國省代碼： | 江蘇;32 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 一種 用于 二氧化碳 加氫 甲醇 催化劑 及其 制備 應(yīng)用 | ||
本發(fā)明涉及一種用于二氧化碳加氫制甲醇催化劑及其制備與應(yīng)用，制備方法為：稱取Zn(NOsubgt;3/subgt;)subgt;2/subgt;·6Hsubgt;2/subgt;O、Zr(NOsubgt;3/subgt;)subgt;4/subgt;·5Hsubgt;2/subgt;O和檸檬酸并混合，將混合物在一定轉(zhuǎn)速下進(jìn)行球磨，球磨后的反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)干燥、煅燒后得到催化劑。本申請(qǐng)的制備方法采用球磨方法不僅使各組分均勻分散、性質(zhì)穩(wěn)定，且可輔助形成極為豐富的氧空位，有利于提供更多活性位點(diǎn)，極大提高了催化劑的性能。所制備的催化劑基于ZnZrOsubgt;x/subgt;對(duì)二氧化碳加氫制甲醇的高活性，能夠在320?325℃條件下保持90％以上的COsubgt;2/subgt;轉(zhuǎn)化率，且甲醇選擇性能夠維持在70％以上，具有高催化活性、甲醇高選擇性等特點(diǎn)，應(yīng)用更加廣泛。
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明涉及二氧化碳加氫利用技術(shù)領(lǐng)域，尤其是一種用于二氧化碳加氫制甲醇催化劑及其制備與應(yīng)用。
背景技術(shù)
甲醇是工業(yè)化學(xué)品的關(guān)鍵原料，可進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為高分子替代液體燃料，可利用可再生的氫能源將溫室氣體二氧化碳還原成高附加值的甲醇。
高效催化劑始終是二氧化碳加氫制甲醇的關(guān)鍵，目前在工業(yè)上應(yīng)用廣泛的催化劑，存在轉(zhuǎn)化率、選擇性較低，壽命短的短板。如ZnO的改性催化劑，可參見公開號(hào)為CN110052261A，名稱為“一種催化二氧化碳選擇性制備甲醇和一氧化碳的固體催化劑及應(yīng)用”的專利申請(qǐng)文件,其公開了一種In2O3/ZnO-ZrO2,催化劑，其制備方法為：先以硝酸鋯、氯化鋯、氧氯化鋯中任意一種或多種與硝酸鋅、氯化鋅、硫酸鋅中任意一種或多種的混合物在碳酸氨、氫氧化鈉、氫氧化鉀等組成的堿性體系下反應(yīng)生成ZnO-ZrO2,再負(fù)載In2O3,其中Zn與Zr的摩爾比為1:6～6:1,且以ZnO-ZrO2的物質(zhì)的量為100％計(jì),In的負(fù)載量為1mo1％～15mo1％。最終所得In2O3/ZnO-ZrO2催化劑于330℃下,CO2最高轉(zhuǎn)化率為39.68％,510℃下,CO2轉(zhuǎn)化率能達(dá)67.4％。該催化劑的催化活性隨著催化溫度的升高而提升,但同時(shí),反應(yīng)溫度越高,甲醇的選擇性越低,而在較低催化溫度下,催化活性較低，無法滿足節(jié)能減排需求。因此,對(duì)用于CO2進(jìn)行催化加氫制備甲醇的ZnO催化劑，還有必要進(jìn)行進(jìn)一步研究,得到較低催化溫度下催化活性更高的ZnO基催化劑,豐富采用CO2進(jìn)行催化加氫制備甲醇的催化劑種類。
發(fā)明內(nèi)容
針對(duì)現(xiàn)有技術(shù)的不足，本發(fā)明提供一種用于二氧化碳加氫制甲醇催化劑及其制備與應(yīng)用，目的是解決催化劑制備工藝復(fù)雜、無法催化二氧化碳加氫制甲醇在低溫低壓條件下進(jìn)行、催化二氧化碳制甲醇的轉(zhuǎn)化率和選擇性較差的問題。
本發(fā)明采用的技術(shù)方案如下：
本申請(qǐng)第一方面提供一種用于二氧化碳加氫制甲醇催化劑的制備方法，稱取Zn(NO3)2·6H2O、Zr(NO3)4·5H2O和檸檬酸并混合，將混合物在一定轉(zhuǎn)速下進(jìn)行球磨，球磨后的反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)干燥、煅燒后得到催化劑。
進(jìn)一步技術(shù)方案為：
Zn與(Zn+Zr)的摩爾比為5％～50％。
Zn與(Zn+Zr)的摩爾比為13％。
(Zn+Zr)與檸檬酸的摩爾比為1：(1.2～1.5)。
球磨時(shí)所用的研磨球與混合物的質(zhì)量比為4:1，球磨機(jī)的轉(zhuǎn)速為200～800r/min。
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