[發明專利]一種利用銅分布模式改變過一硫酸鹽降解污染物路徑的方法和復合催化劑的制備方法及應用

在審

• 申請號: 202211441664.2
• 申請日: 2022-11-17
• 公開（公告）號: CN115814828A
• 公開（公告）日: 2023-03-21
• 發明（設計）人: 李寧;陳冠益;代浩汐;何夢婷;顏蓓蓓;程占軍
• 申請（專利權）人: 天津大學
• 主分類號: B01J27/22
• 分類號: B01J27/22;C02F1/72;C02F101/38;C02F103/34
• 代理公司: 北京睿智保誠專利代理事務所(普通合伙) 11732
• 代理人: 董大媛

本發明提供了一種利用銅分布模式改變過一硫酸鹽降解污染物路徑的方法和復合催化劑的制備方法及應用，屬于多功能水處理凈化材料技術領域。本發明以Ti₃C₂?MXene作為沉積載體，以氮氣作為載氣，將銅(II)雙(二甲基氨基?2?丙氧基)前驅體和二乙基鋅前驅體交替脈沖到沉積載體上，在不同的沉積周期下得到不同銅分布模式的Cu?MXene復合催化劑。本發明通過同時調控制備過程參數，改變銅分布模式，調控催化劑的活性位點，改變過硫酸鹽活化路徑和產生活性物種的種類，調控磺胺降解路徑和中間產物毒性。采用原子層沉積技術負載金屬能夠實現均勻沉積，精確控制催化劑組成和分散狀況，提高了催化劑的催化活性。

技術領域

本發明涉及多功能水處理凈化材料技術領域，尤其涉及一種利用銅分布模式改變過一硫酸鹽降解污染物路徑的方法和復合催化劑的制備方法及應用。

背景技術

抗生素的廣泛使用導致其在制藥廢水、污水處理廠的進水和出水以及自然水體中頻繁檢出?；前肥且活惥哂邪被?、苯基團、磺酰胺橋和R取代基的新興有機持久性污染物?；前窔埩粑锊粌H對細菌、藻類和植物具有潛在毒性，還會導致抗生素耐藥基因或細菌的發展和擴散。在眾多的微污染物去除技術中，過硫酸鹽氧化具有綠色高效、環境友好、無二次污染等優勢，引起很大關注。

開發具有高活性和特異性的過硫酸鹽催化劑顯得尤為重要。目前，非均相催化劑如金屬氧化物和金屬負載碳材料(如活性炭、碳納米管、生物炭和氧化石墨烯)已被深入研究。然而，非均相催化作用通常發生在原子利用率低的催化劑表面。由于成百上千的金屬原子不可避免地聚集在催化劑中，只有一小部分金屬表現出催化活性。此外，使用過多的金屬和金屬氧化物導致金屬泄漏。因此，迫切需要開發更高效和穩定的催化劑，以實現活性物種的快速釋放和有效利用。金屬分布模式(單原子、團簇和納米顆粒)能夠影響催化劑的活性位點，從而影響污染物降解過程中活性物種的產生和氧化選擇性。然而，金屬分布模式對過硫酸鹽活性的影響還未被關注，阻礙了金屬催化劑在實際水處理中的應用。

發明內容

本發明的目的在于提供一種利用銅分布模式改變過一硫酸鹽降解污染物路徑的方法和復合催化劑的制備方法及應用，以解決現有金屬催化劑在催化降解抗生素類污染物的活性低的技術問題。

為了實現上述發明目的，本發明提供以下技術方案：

本發明提供了一種利用銅分布模式改變過一硫酸鹽降解污染物路徑的方法，當銅分布模式為單原子分布時，產生的活性物質為¹O₂和SO₄^·-；當銅分布模式為團簇分布時，產生的活性物質為¹O₂和SO₄^·-；當銅分布模式為銅膜分布時，產生的活性物質為¹O₂。