[發(fā)明專利]一種含低價態(tài)鉬物種單金屬鉬基催化劑及其制備方法和應(yīng)用有效
| 申請?zhí)枺?/td> | 202211022349.6 | 申請日： | 2022-08-25 |
| 公開（公告）號： | CN115400747B | 公開（公告）日： | 2023-08-25 |
| 發(fā)明（設(shè)計）人： | 張斌;祁云濤;楊新春;孟繁春;李卓;趙世超;覃勇 | 申請（專利權(quán)）人： | 中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所 |
| 主分類號： | B01J23/28 | 分類號： | B01J23/28;B01J37/02;C01B32/40 |
| 代理公司： | 北京高沃律師事務(wù)所 11569 | 代理人： | 馮小嬌 |
| 地址： | 030001 *** | 國省代碼： | 山西;14 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 一種 低價 物種 金屬 催化劑 及其 制備 方法 應(yīng)用 | ||
本發(fā)明屬于催化劑技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種含低價態(tài)鉬物種單金屬鉬基催化劑及其制備方法和應(yīng)用。本發(fā)明以六羰基鉬(Mo(CO)subgt;6/subgt;)為前驅(qū)體，六羰基鉬中鉬為零價，通過原子層沉積使鉬物種化學(xué)鍵合在載體表面，得到含低價態(tài)鉬物種(價態(tài)小于六的鉬物種)單金屬鉬基催化劑。低價態(tài)鉬物種具有高的COsubgt;2/subgt;加氫(RWGS)活性且易還原，因此相比于傳統(tǒng)浸漬法合成的含MoOsubgt;3/subgt;(Mosupgt;6+/supgt;)的單金屬鉬基催化劑表現(xiàn)出明顯高的催化COsubgt;2/subgt;加氫(RWGS)反應(yīng)活性。
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明屬于催化劑技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種含低價態(tài)鉬物種單金屬鉬基催化劑及其制備方法和應(yīng)用。
背景技術(shù)
自工業(yè)革命以來，由于化石能源的大量利用導(dǎo)致CO2排放量逐年增加，大量的CO2直接排放到大氣之中使得大氣中CO2含量持續(xù)上升，破壞了自然界原有的碳循環(huán)，從而造成了一系列環(huán)境問題，如海洋酸化、溫室效應(yīng)和異常氣候頻發(fā)等，嚴重影響人類的生活質(zhì)量和長期可持續(xù)發(fā)展。減少碳排放以應(yīng)對氣候變化已逐步成為全球共識。CO2不僅僅是一種溫室氣體，同時它也是一種儲量豐富且廉價的碳源，將其轉(zhuǎn)化利用不僅有利于解決CO2過度排放所造成的環(huán)境問題，還可以將碳循環(huán)中終端產(chǎn)物CO2到碳資源這一環(huán)節(jié)補充完整，促進碳資源的循環(huán)利用。CO2轉(zhuǎn)化利用具有多種途徑，其中常壓催化CO2加氫轉(zhuǎn)化制CO(Reverse?WaterGas?Shift?Reaction，RWGS)是其中最具規(guī)模化利用可能的一種途徑，其生成的產(chǎn)物CO可進一步通過費托合成過程生產(chǎn)高附加值的油品。
然而，由于CO2分子自身比較惰性以及加氫產(chǎn)物復(fù)雜，其加氫轉(zhuǎn)化存在反應(yīng)活性低和目標(biāo)產(chǎn)物選擇性低等問題。因此，需要選擇合適的催化劑提高其CO2加氫反應(yīng)活性和選擇性。鉬基催化劑作為一種儲量豐富的非貴金屬催化劑，廣泛應(yīng)用于石油化工生產(chǎn)中。目前，在催化CO2加氫制CO(RWGS)轉(zhuǎn)化反應(yīng)體系中，鉬物種是通過修飾載體從而促進CO2加氫反應(yīng)活性的。而關(guān)于單金屬鉬物種作為活性組分催化RWGS反應(yīng)的相關(guān)研究較少，且其質(zhì)量比活性較低。
傳統(tǒng)的鉬基單金屬催化劑主要通過浸漬法合成，其是以四水合鉬酸銨((NH4)6Mo7O24·4H2O)為鉬源，將載體粉末浸漬于四水合鉬酸銨水溶液中后攪拌并干燥，之后經(jīng)過高溫焙燒而制得，所制備的鉬基催化劑中Mo物種以MoO3(Mo6+)的形式存在，但由于其不易還原等原因，導(dǎo)致其催化CO2加氫反應(yīng)(RWGS)的活性較低。
發(fā)明內(nèi)容
有鑒于此，本發(fā)明的目的在于提供一種含低價態(tài)鉬物種單金屬鉬基催化劑及其制備方法和應(yīng)用，本發(fā)明制備的含低價態(tài)鉬物種單金屬鉬基催化劑具有較高的催化CO2加氫反應(yīng)活性。
為了實現(xiàn)上述目的，本發(fā)明提供了以下技術(shù)方案：
本發(fā)明提供了一種含低價態(tài)鉬物種單金屬鉬基催化劑的制備方法，包括以下步驟：
將鉬前驅(qū)體的蒸汽在真空條件下進行原子層沉積，形成的低價態(tài)鉬物種沉積到載體上，得到含低價態(tài)鉬物種單金屬鉬基催化劑；
所述鉬前驅(qū)體包括六羰基鉬。
優(yōu)選的，所述原子層沉積的溫度為100～300℃。
優(yōu)選的，所述原子層沉積的壓力為10～200Pa。
優(yōu)選的，所述原子層沉積的脈沖時間為0.1～1500s，憋氣時間為5～3000s，吹掃時間為5～1200s。
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