[發明專利]一種基于二甲苯異構體分離的HTCS和機器學習協同方法

在審

• 申請號: 202210675379.0
• 申請日: 2022-06-15
• 公開（公告）號: CN115171800A
• 公開（公告）日: 2022-10-11
• 發明（設計）人: 喬智威;李鈺;嚴雅玲;黃曉珊;張知科;朱鑫;王邦芬;李樹華
• 申請（專利權）人: 廣州大學
• 主分類號: G16C20/10
• 分類號: G16C20/10;G16C20/70;G06N3/04;G06N3/08;C07C7/12
• 代理公司: 廣州高炬知識產權代理有限公司 44376
• 代理人: 劉志敏

本發明公開了一種基于二甲苯異構體分離的HTCS和機器學習協同方法，其包括如下步驟：S1、通過幾何分析和分子模擬對4764個可計算的CoRE?MOF的幾何描述符進行計算，對選取的1502個MOF進行二甲苯異構體的吸附模擬；S2、使用兩種機器學習方法，分析1502個MOF吸附的結構?性能關系；S3、應用粒子群優化，加速兩種機器學習方法的最優預測，分析和優化對二甲苯的吸附容量和對二甲苯對鄰、間二甲苯的選擇性的權重，提高機器學習預測精度；S4、在六個不同的MOF數據集中對每個描述符對于分離的重要性進行評估；S5、根據機器學習的結果，對關鍵的描述符進行分析，結合MOF框架靈活性篩選出最優MOF。

技術領域

本發明涉及計算化學與納米復合催化材料技術領域，具體涉及一種基于二甲苯異構體分離的HTCS和機器學習協同方法。

背景技術

二甲苯是通過原油催化重整生產的，年用量達數百萬噸。它有三種異構體，即對、鄰和間二甲苯，每種異構體都是制造各種高附加值化學品和聚合物的重要原料。特別是，對二甲苯是最理想的用于生產聚對苯二甲酸乙二醇酯、聚酯纖維和合成樹脂的。另一方面，鄰二甲苯是鄰苯二甲酸酐和增塑劑的常見前體；間二甲苯主要用于間苯二甲酸的合成，間苯二甲酸又用于PET樹脂的共混。這三種異構體在催化重整后以混合物形式存在，因此將它們分離是很重要的。然而，它們的分離具有挑戰性，因為它們具有相同的分子量，相似的分子尺寸和熱物理性質。目前，它們通過結晶或模擬移動床吸附來分離。

開發用于二甲苯分離的先進材料方面已經付出了相當大的努力。在過去的二十年中，金屬有機框架(MOF)已成為一種特殊的多孔材料家族。MOF的多樣性和多重性程度比任何其他類型的多孔材料都要廣泛得多。有趣的是，MOF中的晶體結構，表面積和孔徑可以以合理的方式進行調整。因此，MOF在分離、催化、傳感等許多潛在應用中引起了廣泛關注，尤其是在吸附分離方面，包括CO₂捕獲、O₂凈化、輕烴的分離、惰性氣體的分離、用于能源的氣體的儲存以及一些氣態空氣污染物的去除。

在以往的研究中，只有少數的實驗和計算研究用于二甲苯分離的MOF上，而只有一項高通量計算篩選研究用于二甲苯的分離。隨著被合成的MOF數量不斷增加，從龐大的MOF數據庫中發現對于不同組分氣體具有高性能的MOF成為了一個巨大的挑戰。通過傳統實驗試差具有一定的盲目性，過程繁瑣，需要消耗大量的時間、金錢與人力資源，且某些試劑的使用可能會對實驗人員有一定的危害。為了加快研究進程，基于分子模擬(MS)和機器學習(ML)的高通量計算篩選(HTCS)方法被應用于尋找具有特定功能的新的MOF。而分子模擬中的巨正則蒙特卡洛模擬方法和分子動力學被用于計算模擬MOF的性能。這兩種方法可實現大量MOF對不同氣體組分吸附性能的有效評價，從而快速發現最佳目標材料，并揭示其構效關系。雖然這兩種方法可以加速材料的發現，但也存在計算量大、計算速度較慢等缺點。面對日益增加的MOF數量，僅靠以上方法已經很難滿足開發新材料的需要。因此，開發一種更加快速高效、且耗費資源較少的篩選方法十分緊迫。

發明內容

本發明的目的在于提供一種基于二甲苯異構體分離的HTCS和機器學習協同方法，以解決上述背景技術中提出的問題。

為實現上述目的，本發明提供如下技術方案：

一種基于二甲苯異構體分離的HTCS和機器學習協同方法，包括以下步驟：

S1、通過幾何分析和分子模擬對4764個可計算的CoRE-MOF的幾何描述符進行計算，基于二甲苯異構體的動力學直徑，選取其中受限孔直徑5.0nm的1502個MOF，使用巨正則蒙特卡羅(GCMC)方法對選取的1502個MOF進行二甲苯異構體的吸附模擬；

S2、使用反向傳播神經網絡算法(BPNN)和決策樹算法(DT)兩種機器學習方法，從上述GCMC模擬中分析1502個MOF吸附的結構-性能關系；