[發明專利]一種高熵二維催化劑的低溫制備方法和應用

在審

• 申請號: 202210631332.4
• 申請日: 2022-06-06
• 公開（公告）號: CN114950475A
• 公開（公告）日: 2022-08-30
• 發明（設計）人: 白現華;李亞光
• 申請（專利權）人: 河北大學
• 主分類號: B01J23/89
• 分類號: B01J23/89;B01J23/889;B01J35/10;C01B3/26;F23G7/07
• 代理公司: 石家莊國域專利商標事務所有限公司 13112
• 代理人: 胡素梅

本發明提供了一種高熵二維催化劑的低溫制備方法和應用。本發明利用聚乙烯吡咯烷酮為模板，以金屬鹽為前驅體，通過冷凍干燥技術及空氣退火形成均勻的二維納米片。利用本發明實施例中所制備的Ce₃CuMnCoLa_0.5Zr_0.5O_12.25高熵催化劑，可以高選擇、高效率催化甲苯、甲醛、丙酮和氯苯催化燃燒；表明高熵催化劑組份多樣性可以促進多種催化反應的優勢。本發明所提供的高熵二維催化劑的合成方法，具有制備溫度低、普適性、簡單易行、設備簡單、環境友好等優勢，為高熵材料應用于催化、能源轉換等領域提供了新途徑和新思路。

技術領域

本發明涉及納米材料和催化技術領域，具體地說是一種高熵二維催化劑的低溫制備方法和應用。

背景技術

高熵材料(High-entropy alloys，HEA)是由五種或五種以上元素(每種元素的摩爾量在5％-35％)形成的具有較高熵值的固溶體。高熵合金具有高強度(抗折斷)、高韌性(抗形變)、耐高溫、耐磨性、耐腐蝕和耐氧化性等特性，在結構材料領域得到了廣泛的研究和應用。高熵合金所表現出的獨特高熵效應引起世界范圍內對于高熵材料的研究熱潮，目前高熵材料的研究范圍已經從高熵合金擴展到氧化物、氮化物、硼化物、碳化物等領域。高熵材料的制備方法包括固相的常規燒結(Conventional Sintering，CS)、放電等離子燒結(Spark Plasma Sintering，SPS)、閃燒(Flash Sintering FS)等。但這些制備方法需要較高的溫度，其制備溫度超過1000℃，所以對制備所用設備和工藝要求較高。

揮發性有機化合物(VOCs)是一種在標準大氣壓下沸點在50-260℃之間的空氣污染物。VOCs不僅具有毒性和致癌作用，也會造成臭氧空洞的環境損害，更嚴重的是，通過與其他空氣污染物(NO_x和SO_x)反應后形成化學煙霧，威脅人類健康，長時間暴露在VOCs氣體中會對人體造成不可逆的損害。催化氧化法可以在較低的溫度(200-500℃甚至更低)將VOCs高效高選擇性的氧化成二氧化碳和水等對環境無污染的物質。人們一直致力于開發有效的VOCs催化氧化催化劑，其中金屬氧化物已被廣泛用作有前途的候選催化劑。盡管如此，在處理含有多種VOCs的污染氣體時，現有的金屬氧化物催化劑是低效的。這是因為單一的金屬氧化物催化劑一般含有兩種到三種金屬組分，這些金屬組分只能對少數的幾種VOCs具有催化燃燒活性，所以現有的金屬氧化物催化劑不能對復雜的VOCs混合氣具有高效的處理能力。高熵催化劑含有五種及五種以上的金屬元素，可以提供更多的活性位點，是多樣催化劑的最有潛力候選者之一。

發明內容

本發明的目的就是提供一種高熵二維催化劑的低溫制備方法和應用，以解決現有工藝制備高熵材料所需溫度過高的問題。

本發明是這樣實現的：一種高熵二維催化劑的低溫制備方法，具體是利用PVP為模板，通過冷凍干燥技術得到前驅體，再通過空氣低溫慢速退火得到二維大比表面積的高熵氧化物催化劑，該催化劑可以用于多種VOCs氣體的氧化反應，催化效率高，穩定性好。

結合圖1，本發明所提供的一種普適性高熵二維納米片催化劑的制備包含以下步驟：

1)將一定量的PVP(聚乙烯吡咯烷酮)和多種金屬鹽溶解于去離子水中，攪拌均勻，形成混合溶液。

2)將步驟1)中的混合溶液倒入液氮中，放入凍干機冷凍干燥48h，得到催化劑前驅體(催化劑前驅體即成為了固體)。

3)將步驟2)的前驅體放入馬弗爐中，在空氣的環境下以1℃/min的升溫速率升溫到100℃保持6h，然后升溫到200℃保持4h，再升溫到450℃保持12h。