[發明專利]一種硼氮共摻雜的碳氣凝膠催化劑及其合成方法和應用

在審

• 申請號: 202210498370.7
• 申請日: 2022-05-09
• 公開（公告）號: CN114808003A
• 公開（公告）日: 2022-07-29
• 發明（設計）人: 陳然;王建國;鐘興;應惠娟;孔家倫;彭小革
• 申請（專利權）人: 浙江工業大學
• 主分類號: C25B11/065
• 分類號: C25B11/065;C25B11/091;C25B1/30
• 代理公司: 杭州浙科專利事務所(普通合伙) 33213
• 代理人: 龔如朝

1.一種硼氮共摻雜碳氣凝膠催化劑的合成方法，其特征在于包括以下步驟：以間苯二酚和甲醛為反應原料，以水為溶劑，將反應原料按照一定的比列混合后置于微波輻射環境下進行反應，結束后對其烘干，所得固體轉移至管式爐中于氮氣氣氛下焙燒，得到碳氣凝膠粉末；將硼氮離子液體滴入研磨后的碳氣凝膠粉末中，碳氣凝膠與離子液體的質量比為1:5~ 1:20，經過超聲浸漬后，離心分離出固體，置于真空氣氛下煅燒，制得所述的硼氮共摻雜碳氣凝膠催化劑。

2.如權利要求1所述的一種硼氮共摻雜碳氣凝膠催化劑的合成方法，其特征在于具體包括以下步驟：

1）向燒杯中稱取一定比例的間苯二酚和去離子水，攪拌均勻后，加入甲醛溶液并攪拌均勻；

2）將步驟1）所得反應液體系轉移至反應管中，再將反應管放置在微波合成儀中，在微波的作用下進行溶膠凝膠反應，控制微波反應溫度、輻射時間和輻射功率，使反應形成濕凝膠；

3）步驟2）反應結束后，將合成的濕凝膠從反應管轉移到培養皿中，然后放入烘箱中烘干，干燥好的固體轉移到瓷舟并放置于管式爐中于氮氣氣氛下焙燒，焙燒結束后冷卻至室溫，用研缽充分研磨，即得碳氣凝膠粉末；

4）將步驟3）將硼氮離子液體加到以制備的碳氣凝膠粉中，碳氣凝膠與含離子液體的質量比為1:5 ~ 1:20，經過超聲浸漬后，離心分離出固體，用去離子水和乙醇多次清洗，置于烘箱中干燥；

5）步驟4）反應結束后，將得到的樣品置于真空環境的管式爐中煅燒，煅燒結束后冷卻至室溫，得到最終產物硼氮共摻雜碳氣凝膠。

3.如權利要求2所述的一種硼氮共摻雜碳氣凝膠催化劑的合成方法，其特征在于步驟1）中，甲醛溶液的質量濃度在30 ~ 40%，優選為37%；

間苯二酚的質量與所述甲醛溶液的體積之比為1 g：（1 ~ 3）mL，優選為1g：（1.5 ~ 2）mL；

間苯二酚的質量與去離子水溶劑的體積之比是1 g:（3 ~ 8）mL，優選為1 g:5 mL。

4.如權利要求2所述的一種硼氮共摻雜碳氣凝膠催化劑的合成方法，其特征在于步驟2）中，微波合成儀的運行功率設置為100 W ~ 200 W，優選為150 W；微波反應溫度為70℃ ~90℃，優選為85℃，微波輻射時間設置為10 min ~ 30 min，優選為25 min。

5.如權利要求2所述的一種硼氮共摻雜碳氣凝膠催化劑的合成方法，其特征在于步驟3）中，烘箱中干燥的溫度在50℃ ~ 80℃，優選為60℃；干燥時間在8 h ~ 18 h，優選為12h；

步驟3）中，管式爐中焙燒的過程為：從室溫以5℃/min的升溫速率升溫至500℃ ~ 900℃，優選為600℃，然后恒溫焙燒1 h ~ 5 h，優選為3 h，最后自然降溫至室溫。

6.如權利要求2所述的一種硼氮共摻雜碳氣凝膠催化劑的合成方法，其特點在于步驟4）中，碳氣凝膠催化劑與含硼離子液體的質量比為1:8 ~ 1:10；所述含硼離子液體選自1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽、1-丙基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽和1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽，優選為1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽。

7.如權利要求2所述的一種硼氮共摻雜碳氣凝膠催化劑的合成方法，其特點在于步驟5）中，真空環境的管式爐中煅燒的過程為：從室溫以5℃/min的升溫速率升溫至300℃ ~400℃，優選為350℃，然后恒溫焙燒1 h ~ 5 h，優選為3 h。

8.如權利要求1 ~ 7任一所述方法合成的硼氮共摻雜碳氣凝膠催化劑。

9.如權利要求7所述的硼氮共摻雜碳氣凝膠催化劑在電催化氧還原制備雙氧水中的應用。

10.如權利要求9所述的應用，其特征在于以電化學工作站作為電化學發生裝置，采用三電極測量體系，將所述碳氣凝膠催化劑涂覆在碳布上作為工作電極，以鉑絲作為對電極，飽和甘汞作為參比電極，以KOH水溶液作為電解液，進行電化學氧還原反應，生產雙氧水產品；其中，KOH水溶液的濃度為0.05 mol/L ~ 0.2 mol/L，優選為0.1 mol/L。