[發明專利]一種污水處理用石墨相氮化碳光催化劑及其制備方法

在審

• 申請號: 202210333084.5
• 申請日: 2022-03-31
• 公開（公告）號: CN114632535A
• 公開（公告）日: 2022-06-17
• 發明（設計）人: 趙忠斌;姜雨舟;王永進
• 申請（專利權）人: 國家電投集團山西鋁業有限公司;西安交通大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J37/10;B01J37/08;C02F1/30;C01B21/082;C02F101/30
• 代理公司: 西安智大知識產權代理事務所 61215
• 代理人: 弋才富

本發明公開了一種污水處理用石墨相氮化碳光催化劑及其制備方法，催化劑原料為：三聚氰胺與六次甲基四胺的質量比為4200:(50?1000)，該催化劑的制備方法包括：將三聚氰胺與六次甲基四胺在密閉環境中經水熱反應得到新型前驅體；將改性后的前驅體進行高溫煅燒得到改性石墨相氮化碳；以本發明光催化劑進行光催化降解活性測試結果表明，相對于改性前，活性提高了8.5倍，改性后的石墨相氮化碳引入了缺陷，層間距變大，帶隙變窄，有著更強的光電流響應，并且載流子復合得到抑制。

技術領域

本發明屬于廢水處理技術領域，具體涉及一種污水處理用石墨相氮化碳光催化劑及其制備方法。

背景技術

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是一種具有可見光光催化反應活性的光催化劑，具有熱/化學穩定性好、無毒無污染等優點，在光催化分解水、光催化降解有機廢水、光催化還原重金屬離子等應用領域被廣泛研究。在g-C₃N₄去除有機污染物的應用中，通常使用前驅體(如三聚氰胺、尿素、縮二脲等)直接燒結法制備g-C₃N₄。由于傳統燒結的g-C₃N₄比表面積小，可見光利用效率低，電導率低、光生載流子復合效率快、界面(光)反應活性位點較少，表面反應動力學速度緩慢和氧化能力中等，催化活性低。因此，需要通過對g-C₃N₄進行改性來強化其光催化性能。

前驅體材料對相應生成的g-C3N4有著多方面的影響。一方面前驅體中主要含的元素C、N、H元素參與g-C3N4的組成，一些前驅體含有的額外附加元素能夠在生成g-C3N4的過程中促進加強蜜勒胺單元的連接，提高g-C3N4的聚合度。另一方面不同前驅體的不同分子結構會導致各自在高溫條件下聚合生成g-C3N4的過程個方式不同，結合所含的不同元素和氮元素含量的差異性也會導致生成g-C3N4的H質子的濃度和結構缺陷的不同，從而影響g-C3N4的聚合度、原子結構的有序性排列和層結構的堆棧等問題。此外，前驅體的顆粒尺寸和形貌也會影響生成g-C3N4的形貌、比表面積和孔結構等。以上的各種因素直接導致前驅體材料決定著相應生成g-C3N4的電子結構、晶體結構和微觀形貌等特性，具體表現為g-C3N4的光催化降解有機污染物性能。

通常對前驅體的改性方法為選擇其他小分子化合物與傳統前驅體溶劑熱共熱處理。但是尋找共熱的小分子進行前驅體改性是一道難題，如果選擇不合適則會導致合成產物與預期不符，得到的g-C3N4比表面積較小，聚合度較低，光催化活性較差。

專利201710114794.8公開了一種碳摻雜多孔石墨相氮化碳納米分散體系的快速制備方法，先將三聚氰胺和六次甲基四胺進行物理混合，通過煅燒三聚氰胺和六次甲基四胺的混合物讓六次甲基四胺分解產生的氣體與三聚氰胺作用，由于采用固相與氣相反應，本身反應難度就很高，而且也無法證明氣體與三聚氰胺確實發生了反應，更沒有證明產生的石墨相氮化碳的性能提升。

發明內容

本發明所要解決的技術問題在于針對上述現有技術的不足，提供一種污水處理用石墨相氮化碳光催化劑及其制備方法，本發明將三聚氰胺與六次甲基四胺在密閉環境中經水熱反應得到改性后的前驅體，將改性后的前驅體進行高溫煅燒得到改性石墨相氮化碳，以本發明光催化劑進行光催化降解活性測試結果表明，相對于改性前，活性提高了8.5倍，改性后的石墨相氮化碳引入了缺陷，層間距變大，有著更強的光電流響應，并且載流子復合得到抑制。

為解決上述技術問題，本發明采用的技術方案是：

一種污水處理用石墨相氮化碳光催化劑，其原料為：三聚氰胺與六次甲基四胺的質量比為4200:(50-1000)。

所述三聚氰胺與六次甲基四胺的質量比為4200:(50-200)。

所述三聚氰胺與六次甲基四胺的質量比為4200:(200-500)。