[發(fā)明專利]一種層狀銥基鈣鈦礦納米片催化劑、制備方法及其在電催化析氧反應(yīng)中的應(yīng)用有效
| 申請?zhí)枺?/td> | 202210275466.7 | 申請日： | 2022-03-21 |
| 公開（公告）號： | CN114606510B | 公開（公告）日： | 2023-06-27 |
| 發(fā)明（設(shè)計）人： | 鄒曉新;陳輝;孫軻;張可新;鄒永存 | 申請（專利權(quán)）人： | 吉林大學(xué) |
| 主分類號： | C25B1/04 | 分類號： | C25B1/04;C25B11/081 |
| 代理公司： | 長春吉大專利代理有限責(zé)任公司 22201 | 代理人： | 劉世純;王恩遠(yuǎn) |
| 地址： | 130012 吉林省長春市*** | 國省代碼： | 吉林;22 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 一種 層狀 銥基鈣鈦礦 納米 催化劑 制備 方法 及其 電催化 反應(yīng) 中的 應(yīng)用 | ||
一種層狀銥基鈣鈦礦納米片催化劑、制備方法及其在電催化析氧反應(yīng)中的應(yīng)用，屬于電解水析氧技術(shù)領(lǐng)域。本發(fā)明由層狀銥基鈣鈦礦的合成、質(zhì)子交換、插層劑插層、超聲剝離等步驟制備得到納米片催化劑。本發(fā)明以層狀銥基氧化物為研究對象，利用其可控的質(zhì)子交換和電荷平衡能力，抑制催化過程中表面重構(gòu)和可溶性銥物種的形成，提高催化活性中心的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。同時，利用層狀材料的剝離能力，得到超薄銥基氧化物片層，提高表面銥位點密度，最大化銥原子利用率，提高催化活性。結(jié)合層狀銥基氧化物在可控性質(zhì)子交換、化學(xué)剝離方面的獨特優(yōu)勢，構(gòu)建了高催化活性和穩(wěn)定性的新型酸性析氧催化體系。
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明屬于電解水析氧技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種層狀銥基鈣鈦礦納米片催化劑、制備方法及其在電催化析氧反應(yīng)中的應(yīng)用。
背景技術(shù)
由光伏、風(fēng)電為代表的可再生能源電解水制得的氫(“綠氫”)被認(rèn)為是能源轉(zhuǎn)型成功的關(guān)鍵載體，已成為各國積蓄力量的焦點。質(zhì)子交換膜(PEM)電解水是目前唯一能與波動性可再生能源發(fā)電系統(tǒng)有效耦合的制氫技術(shù)，可實現(xiàn)大規(guī)模、高效可再生能源的消納，是實現(xiàn)電能到氫能轉(zhuǎn)化的理想途徑。陽極端析氧反應(yīng)動力學(xué)緩慢，制約了水裂解的效率，因此發(fā)展在PEM酸性環(huán)境下高效且穩(wěn)定工作的析氧催化劑十分重要。目前商用PEM電解槽析氧電極需要依賴于酸穩(wěn)定的二氧化銥(IrO2)催化劑，即使如此，析氧端通常會消耗電解槽總能耗的30-50％以克服較高的陽極過電勢。此外，全球銥資源十分匱乏，儲量不足貴金屬鉑的十分之一，使得銥價格極其昂貴，近兩年銥價格約為1000-1500元/克，約是貴金屬鉑價格的5倍。因此，實現(xiàn)PEM電解槽規(guī)模化應(yīng)用的關(guān)鍵之一是酸性析氧催化材料的革新。
在過去數(shù)年里，新型銥基氧化物析氧催化劑的研發(fā)已經(jīng)取得了一系列重要進(jìn)展。尤其是以銥基鈣鈦礦為代表的復(fù)合金屬氧化物得到了廣泛的關(guān)注，有望取代IrO2。例如，銥基鈣鈦礦(如SrIrO3)、銥基雙鈣鈦礦(如La2LiIrO6、Ba2YIrO6)等表現(xiàn)出比IrO2更高效的酸性析氧催化活性(Science,2016,353,1011-1014；Nat.Commun.,2016,7,12363；J.Am.Chem.Soc.,2021,143,18001-18009；Energy?Environ.Sci.,2020,13,4178-4188)。但是，這些高性能的新型銥基催化劑通常面臨一個兩難處境：它們的高催化活性是以犧牲結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性為代價的，在酸性析氧過程中銥脫溶和表面重構(gòu)問題要比IrO2更加突出，這種催化活性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性之間此消彼長的反向關(guān)聯(lián)，已成為制約新型高效銥基催化劑開發(fā)的嚴(yán)重障礙。
發(fā)明內(nèi)容
針對目前銥基鈣鈦礦納米片催化劑催化穩(wěn)定性的不足，本發(fā)明以層狀銥基氧化物為研究對象，利用其可控的質(zhì)子交換和電荷平衡能力，抑制催化過程中表面重構(gòu)和可溶性銥物種的形成，提高催化活性中心的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。同時，利用層狀材料的剝離能力，得到超薄銥基氧化物片層，提高表面銥位點密度，最大化銥原子利用率，提高催化活性。結(jié)合層狀銥基氧化物在可控性質(zhì)子交換、化學(xué)剝離方面的獨特優(yōu)勢，構(gòu)建高催化活性和穩(wěn)定性的新型酸性析氧催化體系。
本發(fā)明的第一目的是提供一種層狀銥基鈣鈦礦納米片催化劑的液相剝離制備方法，包括層狀銥基鈣鈦礦的合成、質(zhì)子交換、插層劑插層、超聲剝離等步驟，具體步驟如下：
(1)使用高溫固相反應(yīng)制備層狀銥基鈣鈦礦，其步驟如下：將摩爾量na的SrCO3和摩爾量nb的Ir粉在瑪鋼砂漿中徹底研磨混合均勻，所得混合物在900～1000℃煅燒8～12h，升溫至1100～1200℃煅燒8～12h，然后冷卻至室溫；
其中，na：nb＝2：0.5～1，從而可以合成出層狀銥基鈣鈦礦純相；煅燒時優(yōu)選的升溫速度為2～5℃/min；
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