[發(fā)明專利]一種由富馬酸調(diào)控制備不同形態(tài)聚合氮化碳的方法

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• 申請日: 2022-01-21
• 公開（公告）號: CN114408881A
• 公開（公告）日: 2022-04-29
• 發(fā)明（設計）人: 李強;郭振龍;郝加麗;孫長霞
• 申請（專利權）人: 北京林業(yè)大學
• 主分類號: C01B21/082
• 分類號: C01B21/082;B01J27/24;B82Y30/00;B82Y40/00;C02F1/32;C02F101/30;C02F101/34;C02F101/38
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本發(fā)明提供了一種含富馬酸的聚合氮化碳PCN形貌的可控制備方法。添加不同量的富馬酸到一定量的尿素和三聚氰胺中充分混合研磨后放入管式爐中使其發(fā)生反應，從而得到富馬酸聚合氮化碳光催化劑。本發(fā)明使用一步法解決了PCN材料的納米結構控制的問題，并且獨立地制備成納米片、納米管、納米盤和納米板結構，其中，納米管結構的比表面積增加了17.70％，相應的光催化性能也最好，在30min內(nèi)對甲基橙的降解率達到88.41％。而且該方法具有工藝簡單，易于操作，價格低廉，所制備的PCN納米管具有優(yōu)異的光催化活性、降解產(chǎn)物對環(huán)境友好等特點，為納米管類催化劑的設計提供了新的視角。

技術領域：

本發(fā)明屬于光催化領域，涉及一種通過添加富馬酸一鍋獨立制備出具有不同形貌的聚合氮化碳(PCN)光催化劑的綠色合成方法。利用尿素和三聚氰胺的聚合反應，通過簡單控制引入的富馬酸量，制備出PCN納米片、納米管、納米盤和納米板，其在光照下表現(xiàn)出高效的甲基橙降解性能。這是首次實現(xiàn)在沒有復雜的步驟和有毒溶劑摻雜條件下“一鍋法”獨立制備多個PCN納米結構，這有助于更全面地理解PCN形態(tài)的形成機理。

技術背景：

為了減少環(huán)境污染對人類健康影響，大量先進的氧化劑已被廣泛開發(fā)。其中，因為合成方法簡單，優(yōu)越的物理和化學穩(wěn)定性，以及出色的光學和光電化學性能，無金屬光催化劑的聚合物氮化碳(PCN)已在光催化甲基橙、苯酚、四環(huán)素等很多有機化合物降解中得到了廣泛的應用。PCN的性能會受到其分子結構和形態(tài)的顯著影響，因此人們致力于通過調(diào)節(jié)形態(tài)控制、表面改性、元素空位生成和異質(zhì)結制備等技術手段，開發(fā)具有穩(wěn)定性好、更高效光催化活性的新型PCN材料。

最近，一些典型的PCN形態(tài)，如納米管、納米片、納米顆粒和納米棒，由于顯示出優(yōu)異的光催化活性，以及可預測和明確的結構和獨特的電子性質(zhì)激起了研究者們極大的興趣。然而，由于最終的形貌對高溫下的裝配單元高度敏感，因此需要嚴格控制其合成條件。雖然已經(jīng)取得了一些進展，但對PCN形態(tài)的生長機制和定向組裝的理解仍有待澄清。其中一個非常關鍵的挑戰(zhàn)是目前還無法在一鍋化學中實現(xiàn)對多種PCN形態(tài)的獨立控制制備。

為了實現(xiàn)對多種PCN形貌的獨立制備，我們發(fā)明了以加入第三組分富馬酸為主要思路的“一鍋法”來解決上述問題。實驗結果證明了摻雜的富馬酸量對PCN納米結構的形態(tài)演變產(chǎn)生了決定性的影響，即隨著引入富馬酸質(zhì)量的增大，PCN結構經(jīng)歷了從納米片向納米管、納米盤到納米板的演變過程。不僅如此，所制備的PCN納米管具有優(yōu)異的光催化活性。本發(fā)明突出的優(yōu)點是通過簡單地控制富馬酸的添加量，可以制備出不同形態(tài)的PCN，具有光催化穩(wěn)定性好，加工簡單，成本低等特點。除此之外，在PCN的組裝過程中，沒有復雜的步驟和有毒溶劑的摻雜，這對PCN材料的綠色合成具有重要意義。

發(fā)明內(nèi)容：

本發(fā)明目的是公開一種用富馬酸調(diào)控制備不同形態(tài)的聚合氮化碳光催化劑的方法，實現(xiàn)簡單地“一鍋法”獨立控制制備聚合氮化碳納米片、納米管、納米盤、納米板光催化劑，對聚合氮化碳形貌進行準確控制、提高聚合氮化碳的光催化能力。

本發(fā)明技術方案包括如下步驟：

(1)本發(fā)明先將一定量的尿素和三聚氰胺混合得到混合物A。

(2)在混合物A中添加不同量的富馬酸，攪拌后倒入研缽中充分研磨。

(3)將研磨好的樣品轉(zhuǎn)移至帶有蓋子的剛玉坩堝中，放到管式爐中，進行煅燒，

(4)自然冷卻后取出得到四種不同形態(tài)的富馬酸連接的PCN材料。

(5)分別取20.00mg四種PCN材料放入甲基橙溶液(100.00mg L^-1)中，超聲處理5min后得到懸浮液。

(6)在避光條件下將懸浮液磁力攪拌30min，建立吸附-解吸平衡。

(7)采用紫外燈作為光源，引發(fā)光催化反應。