[發明專利]一種具有類血紅素結構的MXene/MOF(Fe)復合光催化劑的制備方法及其應用

有效

• 申請號: 202210042884.1
• 申請日: 2022-01-14
• 公開（公告）號: CN114405527B
• 公開（公告）日: 2023-07-25
• 發明（設計）人: 趙禎霞;胡陽;趙鐘興;余鑫
• 申請（專利權）人: 廣西大學
• 主分類號: B01J27/22
• 分類號: B01J27/22;B01J31/22;B01J35/00;C02F1/30;C02F1/72;C02F101/30
• 代理公司: 南寧啟創知識產權代理事務所(特殊普通合伙) 45122
• 代理人: 謝美萱

本發明公開了一種具有類血紅素結構的MXene/MOF(Fe)復合光催化劑的制備方法及其應用。該方法首先將MXene材料分散到水中，再將一定質量比的抗壞血酸和六水合三氯化鐵加入分散液中，然后水熱反應得到Fe錨點修飾的MXene；再將其分散到乙醇中，加入一定質量比的原卟啉并進行機械球磨反應，得到具有類血紅素結構的MXene；然后將具有類血紅素結構的MXene重新分散到水中，并加入一定質量比的九水合硝酸鐵和均苯三酸進行水熱反應，得到具有類血紅素結構的MXene/MOF(Fe)復合材料。本發明通過類血紅素結構的修飾，顯著提升催化劑的氧氣捕獲能力和導電能力，提升了催化劑原位產生H₂O₂的性能，最終對水體有機污染物噻蟲啉實現高效降解和礦化。

技術領域

本發明屬于新型功能材料領域，具體涉及一種具有類血紅素結構的?MXene/MOF(Fe)復合光催化劑的制備方法及其應用。

背景技術

光芬頓催化技術作為一種高級氧化技術，由于其簡便的操作方式以及高效的凈化能力，在水體有機污染物降解領域應用廣泛。該技術使用鐵基光催化劑與?H₂O₂發生芬頓反應，產生強氧化性的羥基自由基來降解水體有機污染物。然而，傳統的光-芬頓反應需要添加數倍于污染物的H₂O₂作為反應助劑，反應過程中殘留的H₂O₂極易對水體形成二次污染。為了降低H₂O₂的添加量以減緩二次污染，有研究人員嘗試通過溶解氧的雙電子還原反應(O₂+2e^-+2H⁺→H₂O₂)原位產生H₂O₂觸發芬頓反應。

金屬有機骨架(Metal-organic?framework,MOF)是一種由金屬離子和有機配體通過配位鍵連接而成的具有周期性孔隙結構的多孔材料。由于其具有比表面積大，高分散的金屬位點以及結構可調易修飾等優點，MOF材料已經成為光芬頓催化劑領域的研究熱點之一。然而，由于MOF較差的捕氧能力和導電能力，導致其原位產生H₂O₂能力弱，難以實現對水體有機污染物的快速降解和高效礦化。

碳化鈦(MXene)是一類具有層狀結構的過渡金屬碳化物，因其具有類金屬的高導電結構和高功函數的特性，可作為一種助催化劑提升半導體光催化劑的導電能力和載流子分離能力，促進活性自由基的快速生成，最終提升半導體光催化劑的催化降解性能。

發明內容

針對MOF材料在光照下原位產生H₂O₂能力差，導致其在零添加H₂O₂環境中降解礦化性能差的關鍵技術難題，本發明提供了一種類血紅素MXene復合?MOF(Fe)光芬頓催化劑的制備方法。該方法具體是采用金屬置換的方式將Fe錨點嵌入到MXene骨架結構中，隨后通過機械球磨引入原卟啉修飾Fe錨點，得到具有類血紅素結構的MXene，最后加入金屬源和配體繼續水熱生長MOF(Fe)，制備出具有類血紅素結構的MXene/MOF(Fe)復合光催化劑，該材料可在光照下通過原位產生H₂O₂和光芬頓反應實現對有機污染物的高效降解。

本發明通過以下技術方案實現：

一種具有類血紅素結構的MXene/MOF(Fe)復合光催化劑的制備方法，包括如下步驟：

(1)Fe錨點修飾MXene的制備：將MXene材料分散在水中，加入抗壞血酸和六水合三氯化鐵，超聲分散得到懸浮液；將上述懸浮液轉移至反應釜中加熱反應；反應結束后將反應釜中的沉淀物離心洗滌并干燥，得到Fe錨點修飾的?MXene粉末；