[發明專利]一種氮化碳改性碳納米管復合材料的制備方法及其應用

在審

• 申請號: 202111578342.8
• 申請日: 2021-12-22
• 公開（公告）號: CN114260020A
• 公開（公告）日: 2022-04-01
• 發明（設計）人: 方應森;韓瑞瑞;孫萍;劉輝;翟志才
• 申請（專利權）人: 嘉興學院;嘉興南湖學院
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;C02F1/30;C02F1/72;C02F101/30
• 代理公司: 上海旭誠知識產權代理有限公司 31220
• 代理人: 鄭立

本發明公開了一種氮化碳改性碳納米管復合材料的制備方法，其特征在于，將碳納米管CNT與三聚氰胺按照一定質量比在研缽中研磨均勻，之后轉移到帶蓋的坩堝中，并用鋁箔包裹，然后放入氮氣氣氛保護的管式爐中，程序升溫加熱到一定溫度后進行反應，反應結束后冷卻至室溫，最后得到的產物即為氮化碳改性碳納米管復合材料g?C₃N₄/CNT。本發明還提供所制備的g?C₃N₄/CNT的應用，將制備好的g?C₃N₄/CNT加入到含一定濃度污染物的水中，加入一定量PMS，于恒溫搖床上反應；每隔一段時間，取樣，過濾除去g?C₃N₄/CNT，分析溶液中污染物的濃度。g?C₃N₄/CNT與PMS體系對酚類污染物具有高效去除作用。

技術領域

本發明涉及環境新材料和水處理領域，尤其涉及一種氮化碳改性碳納米管復合材料的制備方法及其應用。

背景技術

水中的有毒有機污染物特別是酚類有機物，不僅本身有毒，而且容易與氯離子和溴離子等無機離子發生反應，進而生成毒性更大的物質，有的甚至還生成了生物難降解的化合物。此類污染物進入到水體，不僅污染水環境，而且對水生物及人類的健康造成極大的威脅。同時，該類型污染物的處理也較困難，目前的去除方法主要有物理法、生物法及化學氧化法。其中，傳統的物理法和生物法在處理時均存在不足。如物理法存在處理不徹底，生物法存在處理周期長、降解效率低的問題。化學氧化法是目前研究最為廣泛的一種處理方法，其中高級氧化法作為一種有效的氧化技術被廣泛地應用，并成為了目前研究的主要方向。

高級氧化技術是一種綠色、無污染、高效處理水體中污染物的技術。傳統高級氧化技術(AOPs)是指產生羥基自由基(·OH)及其所誘發的一系列羥基自由基鏈化學反應的過程。羥基自由基能夠攻擊水中各種污染物與微生物，使它們降解，高級氧化技術就是在提高羥基自由基效率的基礎上發展起來的。近年來，基于硫酸根自由基(SO4·-)的新型高級氧化技術受到眾多學者的關注。與·OH相比，SO4·-具有氧化電位高、pH適用范圍廣及半衰期長等優點，有利于有機物的降解。通常，SO4·-可以通過活化過硫酸鹽來產生，過硫酸鹽一般包括過一硫酸鹽(PMS)及過二硫酸鹽(PDS)。過硫酸鹽在水中溶解度較高、穩定性較好，反應副產物硫酸根對環境友好，無二次污染等優點。在多種活化PMS的方式中，金屬催化劑活化過一硫酸鹽(PMS)體系降解污染物取得較高效率，但同時具有金屬離子二次污染的缺點，因此不含金屬的新型材料來替代金屬催化劑成為研究熱點。目前已有相關學者研究了氮化碳(g-C₃N₄)和碳納米管(CNT)復合材料在電池制備中的應用，同時氮化碳和碳納米管與金屬或者雙金屬復合材料在光催化降解和氧化還原反應中的應用研究亦有相關研究報道，但是關于氮化碳和碳納米管復合材料應用于活化過硫酸鹽催化降解有機污染物方面的研究還未見報道。

因此，本領域的技術人員致力于開發一種涉及氮化碳改性碳納米管(g-C₃N₄/CNT)復合材料的制備方法及其在催化活化過硫酸鹽氧化降解去除水中的有機污染物中的應用。

發明內容

有鑒于現有技術的上述缺陷，本發明所要解決的技術問題是提供一種具有較高的催化活性，環境友好，有前景的活化過硫酸鹽的材料。

為實現上述目的，本發明提供一種氮化碳改性碳納米管復合材料的制備方法，包括如下步驟：

將碳納米管CNT與三聚氰胺按照一定質量比在研缽中研磨均勻，之后轉移到帶蓋的坩堝中，并用鋁箔包裹，然后放入氮氣氣氛保護的管式爐中，程序升溫加熱到一定溫度后進行反應，反應結束后冷卻至室溫，最后得到的產物即為氮化碳改性碳納米管復合材料g-C₃N₄/CNT。

進一步地，所述碳納米管CNT與所述三聚氰胺的質量比為1:0.25～1:1。