[發明專利]一種氮還原合成氨催化劑的制備方法

有效

• 申請號: 202111383282.4
• 申請日: 2021-11-22
• 公開（公告）號: CN114059097B
• 公開（公告）日: 2023-09-15
• 發明（設計）人: 李楠;于凱強;苑世盛
• 申請（專利權）人: 吉林大學
• 主分類號: C25B11/093
• 分類號: C25B11/093;C25B1/27
• 代理公司: 深圳市洪荒之力專利代理有限公司 44541
• 代理人: 李向丹

本發明適用于化工領域，提供了一種氮還原合成氨催化劑的制備方法，包括以下步驟：1）首先將無水氯化亞錫分散于超純水中；將氫氧化鈉溶解于超純水中；之后將上述無水氯化亞錫分散液與氫氧化鈉溶液混合并超聲處理；2）將步驟1）中的混合溶液轉移至高壓釜中進行水熱反應，高壓釜冷卻至室溫后將產物洗滌、離心后干燥備用；3）將氯化釕溶于稀鹽酸中；將步驟2）中的氧化錫分散于超純水中；之后在氧化錫分散液中加入酸化的氯化釕溶液；在混合液中加入碳酸鈉溶液，反應完全后將產物真空干燥后備用；4）將步驟3）中干燥后的產物用研磨至粉末，在Ar/Hsubgt;2/subgt;氛圍下利用管式爐進行煅燒，管式爐溫度降至常溫后即獲得催化劑Ru/SnOsubgt;2?X/subgt;。

技術領域

本發明屬于化工領域，尤其涉及一種氮還原合成氨催化劑的制備方法。

背景技術

作為世界上產量最大的化學產品之一，氨在人類生命維持，制藥和化工等眾多領域中起著不可替代的作用。為緩解能源危機，迫切需要找到更高效和可持續的替代方法來實現高性能的氨合成。

氮還原合成氨反應能量需求大，需要高效催化劑的作用下才能夠得以進行。為了獲得更為優異的催化能力，降低催化活性中心粒徑大小被證明是一個有效的方法。然而，單原子催化劑制備工藝繁瑣，重復性差且催化穩定性不佳，難以實現產業化。

為避免上述技術問題，確有必要提供一種氮還原合成氨催化劑的制備方法以克服現有技術中的所述缺陷。

發明內容

本發明的目的在于提供一種氮還原合成氨催化劑的制備方法，旨在解決單原子催化劑制備工藝繁瑣，重復性差且催化穩定性不佳，難以實現產業化的問題。

本發明是這樣實現的，一種氮還原合成氨催化劑的制備方法，包括以下步驟：

1)首先將無水氯化亞錫分散于超純水中；將氫氧化鈉溶解于超純水中；之后將上述無水氯化亞錫分散液與氫氧化鈉溶液混合后攪拌處理，之后將混合溶液超聲處理至溶液澄清；

2)將步驟1)中的混合溶液轉移至高壓釜中進行水熱反應，保溫一段時間，當高壓釜自然冷卻至室溫時，即獲得氧化錫產物，之后將氧化錫產物洗滌、離心處理，之后將氧化錫產物真空干燥一段時間后備用；

3)將氯化釕溶于稀鹽酸中；將步驟2)中的氧化錫分散于超純水中；之后在氧化錫分散液中加入酸化的氯化釕溶液，并充分攪拌；之后在混合液中加入碳酸鈉溶液至混合溶液PH＞10，反應完全后將產物洗滌、離心處理，之后將產物真空干燥一段時間后備用；

4)將步驟3)中干燥后的產物用研磨至粉末狀后置于瓷舟中；在Ar/H₂氛圍下利用管式爐進行煅燒，溫度設定為200-300℃，保溫2-4小時，升溫速率為?1-5℃/分鐘；管式爐溫度降至常溫后即獲得催化劑Ru/SnO_2-X。

進一步的技術方案，步驟1)中，將無水氯化亞錫分散于超純水中，超聲處理5-10分鐘至藥品分散均勻；將氫氧化鈉溶解于超純水中，攪拌2-5分鐘；混合溶液超聲處理20-40分鐘至澄清。

進一步的技術方案，步驟2)中，水熱反應的溫度設定為150-200℃，保溫時間為10-16小時。

進一步的技術方案，步驟2)中，分別用超純水和乙醇洗滌、離心氧化錫產物2-4次。

進一步的技術方案，步驟3)中，所述稀鹽酸的濃度為1.5-2.5mol/L，所述碳酸鈉溶液的濃度為0.1-0.2mg/mL。

進一步的技術方案，步驟2以及步驟3)中，真空干燥的溫度為40-80℃，時間為8-14小時。

進一步的技術方案，步驟4)中，Ar/H₂的氣體濃度為5-10％。

相較于現有技術，本發明的有益效果如下：