[發(fā)明專利]基于Mn-MOF的二維片狀氧化錳/介孔碳催化劑的制備方法及應(yīng)用有效
| 申請?zhí)枺?/td> | 202111365627.3 | 申請日： | 2021-11-18 |
| 公開（公告）號： | CN114042448B | 公開（公告）日： | 2023-03-31 |
| 發(fā)明（設(shè)計）人： | 史惠祥;趙悅;王河 | 申請（專利權(quán)）人： | 浙江大學(xué) |
| 主分類號： | B01J23/34 | 分類號： | B01J23/34;B01J37/10;B01J37/08;B01J35/10;C02F1/72;C02F101/30;C02F101/38;C02F101/34 |
| 代理公司： | 杭州求是專利事務(wù)所有限公司 33200 | 代理人： | 陳升華 |
| 地址： | 310058 浙江*** | 國省代碼： | 浙江;33 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 基于 mn mof 二維 片狀 氧化錳 介孔碳 催化劑 制備 方法 應(yīng)用 | ||
本發(fā)明公開了一種基于Mn?MOF的二維片狀MnOx/介孔碳的制備方法及應(yīng)用，涉及水污染控制的高級氧化技術(shù)領(lǐng)域。先將錳鹽和配體溶解在溶劑中得到前驅(qū)液，將所述前驅(qū)液進行水熱反應(yīng)得到Mn?MOF，將所述Mn?MOF在惰性氣氛下進行煅燒即可得到所述二維片狀MnOx/介孔碳催化劑。本發(fā)明可以簡單快速合成錳氧化物均勻分布在碳載體上的錳碳復(fù)合材料，能夠催化PMS高級氧化降解廢水中的污染物，在10min內(nèi)對模擬廢水中ABEE的去除率可達98.02％，經(jīng)4次循環(huán)后，其性能僅下降6％，具有良好的催化活性和穩(wěn)定性。本發(fā)明的催化劑制備工藝簡單方便，原料成本低廉，具有潛在應(yīng)用前景。
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明屬于高級氧化技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種基于Mn-MOF的二維片狀MnOx/介孔碳催化劑的制備方法及應(yīng)用。
背景技術(shù)
藥物和個人護理產(chǎn)品(PPCPs)因其廣泛的應(yīng)用、大量的排放和難生物降解的特性而成為一種新興污染物，近年來受到了廣泛的關(guān)注。因此，開發(fā)新型的水處理技術(shù)降解PPCPs成為了環(huán)境領(lǐng)域亟需解決的問題。
高級氧化工藝(AOPs)能夠去除大量的污染物，特別是那些難降解的有機污染物，將其降解為無害或低毒的小化合物，甚至完全礦化成CO2、H2O。與羥基自由基(·OH)主導(dǎo)的Fenton反應(yīng)相比，硫酸根自由基(SO4·-)為基礎(chǔ)的高級氧化工藝(SRAOPs)具有更高的氧化還原電位(2.5-3.1V)、更長的半衰期(30-40μs)、更廣泛的操作pH(2-8)，是一種很有前途的高級氧化技術(shù)。
土壤中低毒性、高豐度的錳氧化物(MnOx)在活化PMS上具有極大的應(yīng)用潛力。MnOx主要通過單電子轉(zhuǎn)移來激活PMS，能夠?qū)崿F(xiàn)Mn不同價態(tài)的躍遷。將MnOx與碳質(zhì)材料進行結(jié)合，不僅可以獲得更多的活性位點、更高的穩(wěn)定性和更好的電導(dǎo)率，而且碳材料中的氧官能團，如酮羰基(C＝O)和缺陷等，也可以激活PMS產(chǎn)生活性氧(ROS)或直接捕獲污染物的電子。然而，大多數(shù)錳/碳復(fù)合材料是通過合成后改性的策略合成的，其制備過程較為復(fù)雜。
發(fā)明內(nèi)容
鑒于上述技術(shù)缺陷，本發(fā)明的目的之一是開發(fā)一種成本低、工藝簡單的PMS活化催化技術(shù)。該催化劑以Mn-MOF為前驅(qū)物，通過一步煅燒法制備獲得，具有高比表面積、豐富而均勻的活性位點等優(yōu)異性能。該材料能夠活化PMS產(chǎn)生活性物質(zhì)SO4·-和·OH，氧化降解廢水中的污染物。
本發(fā)明在上述現(xiàn)有技術(shù)的基礎(chǔ)上，開發(fā)了一種基于Mn-MOF的二維片狀MnOx/介孔碳催化劑，用于催化活化PMS高級氧化降解廢水中的污染物ABEE。本發(fā)明催化劑具有高效、穩(wěn)定的優(yōu)點，制備工藝簡單、成本低廉，具有廣闊的應(yīng)用前景。
本發(fā)明的目的之二是提供一種基于Mn-MOF的二維片狀MnOx/介孔碳催化劑的制備方法，包括如下步驟：
S1：將錳鹽和配體分別加入到溶劑中，水浴超聲5～30min(最優(yōu)選水浴超聲10min)，使其溶解，得到前驅(qū)液；將上述兩種溶液混合，水浴超聲3～20min(最優(yōu)選水浴超聲5min)，并隨后磁力攪拌10～40min(最優(yōu)選磁力攪拌30min)，使體系混合均勻，得到前驅(qū)液；
S2：將所述前驅(qū)液轉(zhuǎn)移到含有聚四氟乙烯內(nèi)襯的不銹鋼反應(yīng)釜中，在烘箱中進行水熱反應(yīng)后，經(jīng)過離心分離、洗滌、干燥，得到Mn-MOF；
S3：將所述Mn-MOF放入瓷舟，置于管式爐中，在惰性氣氛下進行煅燒，得到二維片狀MnOx/介孔碳催化劑。
進一步的，所述步驟S1中錳鹽為硝酸錳，配體為對苯二甲酸(H2BDC)。
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