[發明專利]一種基于網狀催化劑高產率制備碳納米管和氫氣及其再生方法

在審

• 申請號: 202111351683.1
• 申請日: 2021-11-16
• 公開（公告）號: CN114031068A
• 公開（公告）日: 2022-02-11
• 發明（設計）人: 張會巖;江冬陽;劉晴雨;洪儒;彭勃;肖睿
• 申請（專利權）人: 東南大學
• 主分類號: C01B32/162
• 分類號: C01B32/162;C01B3/02
• 代理公司: 北京德崇智捷知識產權代理有限公司 11467
• 代理人: 王澤涵

1.一種基于網狀催化劑高產率制備碳納米管和氫氣及其再生的方法，其特征在于，該方法包括如下步驟：

將廢塑料進行熱解反應，慢速升溫到達設定熱解溫度并持續通入氮氣或惰性氣體作為載氣，使塑料發生熱解反應生成揮發組分；

采用疊層壓制與真空燒結的多層不銹鋼網作為催化劑，將揮發組分通入保持在催化溫度下的高溫催化段，在經過酸蝕和煅燒預處理的不銹鋼網狀催化劑的作用下進行催化反應，在催化劑表面生成碳納米管，同時產生高純氫氣；

降溫后，將反應后的不銹鋼網在乙醇溶液中超聲處理，通過抽濾收集分散于乙醇溶液中的碳納米管，同時將碳管剝離后的不銹鋼網經煅燒處理后循環利用，實現碳納米管及氫氣的再生。

2.根據權利要求1所述的一種基于網狀催化劑高產率制備碳納米管和氫氣及其再生的方法，其特征在于，所述步驟（a）中廢塑料需預先進行粉碎，粉碎后的廢塑料粉末的粒徑為30目-200目，種類包括低密度聚乙烯（LDPE）、高密度聚乙烯（HDPE）、聚丙烯（PP）、通用級聚苯乙稀（GPPS）及高抗沖聚苯乙烯（HIPS）。

3.根據權利要求1所述的一種基于網狀催化劑高產率制備碳納米管和氫氣及其再生方法，其特征在于，所述步驟（a）中廢塑料熱解升溫速率為10-20℃/min，終溫范圍為500-600℃，保持時間為10-20分鐘，熱解反應器類型為固定床。

4.根據權利要求1所述的一種基于網狀催化劑高產率制備碳納米管和氫氣及其再生方法，其特征在于，所述步驟（b）用于生長碳納米管的不銹鋼網狀催化劑催化沉積溫度為700-900℃，催化反應器類型為固定床。

5.根據權利要求1所述的一種基于網狀催化劑高產率制備碳納米管和氫氣及其再生方法，其特征在于，系統采用以氮氣、氦氣、氬氣中的一種或多種惰性氣體為載氣，載氣流量為50-200 mL/min。

6.根據權利要求1所述的一種基于網狀催化劑高產率制備碳納米管和氫氣及其再生方法，其特征在于，以步驟（b）中采用耐高溫的五層304或316不銹鋼燒結網作為催化劑，不銹鋼網經酸刻蝕或空氣煅燒的預處理，以構造高粗糙度的表面結構。

7.根據權利要求1所述的一種基于網狀催化劑高產率制備碳納米管和氫氣及其再生方法，其特征在于，步驟（c）中用于將碳納米管從不銹鋼網上分離的超聲頻率為40-100 kHz，超聲處理5-10次，每次10-30分鐘。

8.根據權利要求1所述的一種基于網狀催化劑高產率制備碳納米管和氫氣及其再生方法，其特征在于，步驟（c）中在完成碳納米管與不銹鋼網的分離后，將不銹鋼網狀催化劑清洗并干燥，用于循環利用。

9.根據權利要求1所述一種基于網狀催化劑高產率制備碳納米管和氫氣及其再生的方法，其特征在于，步驟（b）中多層不銹鋼網狀催化劑由五層不銹鋼網疊層壓制并真空燒結而成，五層分別為保護層、控制層、分流層及兩層的加強層，不銹鋼網狀催化劑整體被設計為外徑為15mm，長度為10 cm的圓筒，其中一側開口，另一側為可拆卸的不銹鋼網底，便于后續超聲過程將碳納米管從催化劑上分離。