[發(fā)明專利]一種石榴石型多元復合固態(tài)電解質(zhì)及其制備方法和應(yīng)用

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 202111231446.1
• 申請日: 2021-10-22
• 公開（公告）號: CN113991171B
• 公開（公告）日: 2023-03-24
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 劉永鋒;徐桂香;高明霞;潘洪革
• 申請（專利權(quán)）人: 浙江大學
• 主分類號: H01M10/0562
• 分類號: H01M10/0562
• 代理公司: 杭州天勤知識產(chǎn)權(quán)代理有限公司 33224
• 代理人: 胡紅娟

1.一種石榴石型多元復合固態(tài)電解質(zhì)，其特征在于，包括石榴石氧化物基體，以及包覆在所述的石榴石氧化物基體表面的配位硼氮氫化物層；

所述石榴石型多元復合固態(tài)電解質(zhì)的制備方法，包括：

步驟（1）在惰性氣體下，將Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂與LiBH₄以摩爾比為1：4混合、研磨，所述研磨過程為將混合物在行星式球磨機中以300 rpm的轉(zhuǎn)速球磨12 h，所述的研磨轉(zhuǎn)速為300rpm，得到石榴石電解質(zhì)，記為LLZTO-LiBH₄；

步驟（2）將LLZTO-LiBH₄與Li₄(BH₄)(NH₂)₃共500mg，按照95:5的質(zhì)量比在研缽中手磨15分鐘，得到經(jīng)過Li₄(BH₄)(NH₂)₃包覆的石榴石型多元復合電解質(zhì)材料LLZTO-LiBH₄- Li₄(BH₄)(NH₂)₃；

所述Li₄(BH₄)(NH₂)₃的制備方法，包括：在氬氣氣氛的手套箱中，LiBH₄與LiNH₂摩爾比為1：3混合球磨，所述球磨的球料比為120:1，球磨珠為不銹鋼材質(zhì)；將混合物在行星式球磨機中以500 rpm的轉(zhuǎn)速球磨24 h，所得球磨產(chǎn)物在氬氣氣氛手套箱中取出，為Li₄(BH₄)(NH₂)₃；

所述步驟（1）中， LiBH₄與Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂在研磨過程中反應(yīng)生成了LiBO₂中間物層；

所述步驟（2）中得到的石榴石型多元復合電解質(zhì)材料LLZTO-LiBH₄- Li₄(BH₄)(NH₂)₃為雙層包覆結(jié)構(gòu)，內(nèi)核為致密的石榴石型氧化物，外核為兩層非晶態(tài)，其中最外層物質(zhì)為Li₄(BH₄)(NH₂)₃，中間層為LiBO₂。

2.一種根據(jù)權(quán)利要求1任一項所述的石榴石型多元復合固態(tài)電解質(zhì)在全固態(tài)鋰離子電池上的應(yīng)用，其特征在于，包括：

在壓力為200-500 MPa壓制所述的石榴石型多元復合固態(tài)電解質(zhì)，將壓制后的石榴石型多元復合固態(tài)電解質(zhì)在50-100℃下保溫0.5-2 h，然后降至室溫得到片狀石榴石型多元復合固態(tài)電解質(zhì)，將所述的片狀石榴石型多元復合固態(tài)電解質(zhì)與LiCoO₂正極和鋰金屬負極相匹配，得到全固態(tài)鋰離子電池。