[發明專利]氟化揮發技術分離鈾和镎的方法

在審

• 申請號: 202111051577.1
• 申請日: 2021-09-08
• 公開（公告）號: CN113881862A
• 公開（公告）日: 2022-01-04
• 發明（設計）人: 孫理鑫;牛永生;胡聰偉;竇強;李晴暖
• 申請（專利權）人: 中國科學院上海應用物理研究所
• 主分類號: C22B60/02
• 分類號: C22B60/02;C22B7/00
• 代理公司: 上海弼興律師事務所 31283
• 代理人: 王衛彬;劉奉麗

本發明提供了一種氟化揮發技術分離鈾和镎的方法，包括以下步驟：①去除反應器中的空氣和水，反應器裝有混合物A或者混合物B；混合物A包括含鈾和含镎元素的物質，混合物B包括含鈾元素的物質、含镎元素的物質以及熔鹽；含鈾元素的物質包含鈾單質和/或鈾的化合物；含镎元素的物質為镎單質和/或镎的化合物；②回收含鈾元素的反應產物；③將回收鈾元素后的剩余產物冷卻至350?600℃，通入氟氣和惰性氣體的混合氣體，回收含镎元素的反應產物；步驟②中反應溫度高于步驟③的溫度。本發明的方法具有反應速度快，鈾和镎的轉化率大，鈾和镎的分離效率高；副反應少，分離選擇性好，易于連續化優點。

技術領域

本發明涉及一種氟化揮發分離鈾和镎的方法。

背景技術

核能作為一種高效、清潔、經濟的能源，在滿足人類能源長期需求以及應對環境溫室效應方面起著重要作用，而核能發電是核能和平利用的最重要方面。隨著動力堆的發展和人們對²³⁷Np這種毒性強、壽命長的次錒系元素的深刻認識，²³⁷Np在鈾產品中含量限制備受關注。由于鈾轉化工藝的操作環境沒有特殊防護條件，因此需嚴格控制后處理鈾產品中²³⁷Np的含量。另一方面，²³⁷Np的熱輻照產品²³⁸Pu是重要的α放射源，以²³⁸Pu制備的同位素電池比功率比較高，使用壽命長，是開展空間活動所需的放射性同位素電源和熱源的理想燃，在宇航事業和醫療衛生行業具有十分重要的應用價值。

目前，商業后處理廠均采用水法Purex流程進行乏燃料后處理。但镎與鈾钚不同，在Purex流程中很難將镎定量趕入某一物流。镎化學形態復雜，不同價態镎的萃取行為不同，之間又存在復雜的相互轉化的化學反應。因此镎在Purex流程中的走向分散，镎的分離和回收存在諸多困難。總之，以Purex流程為代表的水法后處理仍然是主要的方法，Purex流程的工業化運行已經積累了豐富的經驗，為核能的發展做出了重要貢獻。然而該方法流程長且復雜，經濟性不佳，不宜處理高燃耗，冷卻時間短的乏燃料。

中國專利文獻CN201210548013.3公開了一種使用TEVA-UTEVA萃取色層柱分離鈾產品中镎的方法，雖然其能夠將鈾和镎分離，但是，該萃取法的操作復雜，對萃取劑具有較高的要求，無法做到連續化生產。

乏燃料后處理的另一重要技術干法后處理技術，較水法后處理技術具有耐輻照、低臨界風險、防擴散、放射性廢物少、更適宜處理高燃耗、短冷卻期的各種形式的輻照燃料等優點。目前現有技術中還沒有采用干法后處理技術分離鈾和镎的先例。

發明內容

本發明所要解決的技術問題是為了克服現有技術中的分離鈾和镎的操作復雜，對萃取劑要求高，無法做到連續化的缺陷，而提供了氟化揮發技術分離鈾和镎的方法，實現了鈾和镎的高效分離。本發明的方法具有反應速度快，鈾和镎的轉化率大，鈾和镎的分離效率高；副反應少，分離選擇性好；易于連續化優點。

本申請的發明人在研究初期發現使用氟化揮發法分離鈾和镎時，得到的鈾產品中镎含量較高，無法嚴格控制鈾產品中的镎含量。

經發明人不斷地探索及實驗，創造性勞動發現，采用特定的加熱方式，先回收含鈾元素的反應產物，再回收含镎元素的反應產物，可以有效解決本發明的技術問題。本發明的技術難點主要體現如下：

當反應溫度較高，并且選用的氟化劑較為活潑時，與氟化劑反應的鈾和镎都會進行氟化揮發反應，進而無法實現鈾和镎的分離；而當反應溫度低于750℃時，實驗所用的多數氟化劑(除氟氣外)都不與镎反應，進而無法回收镎。各種氟化劑的氧化性不同，并且在不同溫度下，氟化劑與镎、鈾反應性不同且難以預期。因此，分離鈾和镎的難點以及關鍵在于選取合適的氟化劑及氟化溫度。

本發明通過下述技術方案來解決上述技術問題：

本發明提供一種氟化揮發技術分離鈾和镎的方法，所述氟化揮發技術分離鈾和镎的方法包括以下步驟：