[發明專利]一種g-C3

有效

• 申請號: 202110860884.8
• 申請日: 2021-07-29
• 公開（公告）號: CN113578373B
• 公開（公告）日: 2022-10-25
• 發明（設計）人: 凌宇;黃少斌
• 申請（專利權）人: 華南理工大學
• 主分類號: B01J29/04
• 分類號: B01J29/04;B01J27/24;C02F1/30;C02F1/78;C02F101/34;C02F101/38
• 代理公司: 廣州市華學知識產權代理有限公司 44245
• 代理人: 宮愛鵬

本發明公開了一種g?C3N4/Fe?MCM?48復合材料及其制備方法和應用，包括如下步驟：(1)以正硅酸四乙酯為硅源，十六烷基三甲基溴化銨為模板劑，加入Fe源，采用水熱法合成Fe?MCM?48；(2)以雙氰胺作為氮化碳的前驅體，將Fe?MCM?48作為硬模板負載g?C₃N₄合成g?C₃N₄/Fe?MCM?48復合材料。本發明獲得的復合材料具有高比表面積、高催化活性、良好物理化學穩定性和磁特性，在光催化/臭氧氧化水體中能高效降解有機污染物，并可通過磁鐵重新回收污水中復合材料，復合材料具有經濟、高效、穩定、易回收、適合大規模生產等優點，在實際污水處理中具有廣闊應用前景。

技術領域

本發明屬于光催化/臭氧氧化復合材料的制備領域，具體涉及一種 g-C₃N₄/Fe-MCM-48復合材料的制備方法及應用。

背景技術

隨著人口數量增長及科學技術發展，人類對藥品和個人護理品(PPCPs)使用量日益增加，每年全球消費PPCPs超過1萬噸，盡管地表水中PPCPs的濃度從ng/L到μg/L，但由于其與持久性有機污染物的風險相似，持續將PPCPs 引入環境會對水生生態系統和人類健康產生不良影響。傳統污水處理廠 (WWTPs)去除PPCPs的效果較差且不穩定，光催化/臭氧氧化耦合的高級氧化技術(AOPs)因具有非選擇性、穩定高效、礦化徹底、無二次污染等優點，被廣泛應用于去除可生化性差的有機廢水。

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)作為一種無金屬有機聚合物和可見光驅動半導體光催化劑，具有無毒、廉價、可見光吸收能力較強、合適帶隙等優點引起了人們的廣泛關注。然而，光生載流子復合率高、比表面積小、難以回收利用等缺點限制其進一步應用。

g-C₃N₄負載納米Fe材料，可以捕獲光生電子，減小光催化過程中光生電子和空穴的復合率，提高光催化的光生載流子產率，并且納米Fe在催化臭氧氧化中表現優異，可促進光催化/臭氧氧化鏈反應產生更多氧化活性物質，通過磁鐵回收污水中復合材料。然而，g-C₃N₄材料比表面積較小，會造成活性位點少、半導體材料與污染物接觸面小等缺陷，且傳統的g-C₃N₄負載金屬材料穩定性較差、表面金屬易團聚。

發明內容

為了克服上述現有關環境問題和技術缺點，本發明的目的在于合成 g-C₃N₄/Fe-MCM-48復合材料，能夠有效解決g-C₃N₄作為光催化/臭氧氧化材料光生載流子復合率高、比表面積小、難以回收利用等問題。

為達到上述目的，本發明采用的技術方案為：

一種g-C₃N₄/Fe-MCM-48復合材料的制備方法，包括如下步驟：

(1)以正硅酸四乙酯(TEOS)為硅源，十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)為模板劑，加入Fe源，采用水熱法合成Fe-MCM-48；

(2)以雙氰胺作為氮化碳的前驅體，將Fe-MCM-48作為硬模板負載 g-C₃N₄合成g-C₃N₄/Fe-MCM-48復合材料。

所述Fe-MCM-48的制備：

(1)在NaOH溶液中加入十六烷基三甲基溴化銨，高速攪拌反應40-80min，滴加正硅酸四乙酯，高速攪拌反應60-120min，再滴加Fe(NO₃)₃溶液，高速攪拌反應40-80min，制得溶膠混合物；