[發(fā)明專利]NiO-CoMn2

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 202110789748.4
• 申請日: 2021-07-13
• 公開（公告）號: CN113546640B
• 公開（公告）日: 2023-10-20
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 羅士平;祁松亞;謝愛娟;李書宇;陳家艷;張寶櫻;何泓雨;張立東;鄭智元;周婷
• 申請（專利權(quán)）人: 常州大學
• 主分類號: B01J23/889
• 分類號: B01J23/889;B01J37/08;B01J37/02;B01J37/03;B01D53/72;B01D53/86
• 代理公司: 常州市英諾創(chuàng)信專利代理事務(wù)所(普通合伙) 32258
• 代理人: 王志慧

本發(fā)明屬于催化降解揮發(fā)性有機化合物領(lǐng)域，具體提供了一種NiO?CoMn₂O₄催化劑的制備方法及其在催化氧化降解甲苯中的應(yīng)用。本發(fā)明采用兩步法合成了NiO?CoMn₂O₄催化劑，NiO修飾后的NiO?CoMn₂O₄其Mn⁴⁺和Co³⁺含量以及晶格氧數(shù)量明顯得以提升，它們在催化氧化過程中起主導作用，對甲苯展現(xiàn)了最優(yōu)越的催化活性，通過對其進行甲苯催化氧化性能測試顯示，本發(fā)明方法制備的催化劑實現(xiàn)了其對甲苯的低溫有效降解，在190℃時可以實現(xiàn)甲苯的完全降解，CO₂選擇性大于95％。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于催化降解揮發(fā)性有機化合物領(lǐng)域，研究了一種NiO-CoMn₂O₄催化劑的制備方法及其在催化氧化降解甲苯中的應(yīng)用。

背景技術(shù)

隨著環(huán)境污染的加劇，特別是各種來源揮發(fā)性有機化合物(VOCs)的排放，為了保持清潔的空氣環(huán)境，迫切需要減排技術(shù)。催化氧化作為一種最有效的方法和策略，已經(jīng)引起了廣泛的關(guān)注。過渡金屬氧化物由于其低廉的成本和良好的活性，是潛在的替代催化劑。此外，研究人員發(fā)現(xiàn)，與混合金屬氧化物和鈣鈦礦相比，尖晶石型催化劑在催化氧化過程中具有較高的穩(wěn)定性。在尖晶石(AB₂O₄)中，金屬A和B處于四面體和八面體位置，相鄰的陽離子(A和B)可以通過電子交換優(yōu)化催化活性。要獲得優(yōu)異的催化性能，需要尖晶石具有更大的表面積和豐富的缺陷。

Zou等通過缺陷工程構(gòu)建了金屬缺陷(錳/鈷空位)，以增加氧還原反應(yīng)(ORR)的活性位點，嘗試將尖晶石型催化劑應(yīng)用于VOCs的氧化。Hosseini等報道了采用溶膠-凝膠法制備的尖晶石CoMn₂O₄在320℃時可實現(xiàn)80％的甲苯轉(zhuǎn)化率。此外，CN108295866B公布了一種用于VOCs催化氧化的納米花尖晶石CoMn₂O₄催化劑，在220℃可以達到99％甲苯去除率。然而該專利所展示的僅僅是甲苯轉(zhuǎn)化率達99％，但是甲苯并不一定都轉(zhuǎn)化為最終產(chǎn)物CO₂，即沒有給出CO₂選擇性。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明通過草酸溶膠凝膠法合成CoMn₂O₄尖晶石載體，并通過浸漬方法負載得到NiO-CoMn₂O₄催化劑，利用兩步法得到修飾后的尖晶石型NiO-CoMn₂O₄催化劑，其Mn⁴⁺和Co³⁺含量以及晶格氧數(shù)量得以明顯提高，在催化氧化過程中起主導作用而實現(xiàn)對甲苯低溫氧化活性的提升。

本發(fā)明所涉及的方法步驟如下：

(1)CoMn₂O₄尖晶石的制備

稱取0.5mol乙酸鈷，1mol乙酸錳，溶于50mL蒸餾水中，在磁力攪拌器上60-80℃恒溫攪拌，加入10mL草酸溶液，最后真空干燥并置于馬弗爐中400-600℃焙燒2-6h。

(2)NiO-CoMn₂O₄催化劑的制備

稱取0.001～0.01mol硝酸鎳，配制成濃度為0.2mol/L的溶液，按硝酸鎳：CoMn₂O₄尖晶石＝1:1～1:1.5的摩爾比，加入上述已成功制備好的CoMn₂O₄尖晶石，攪拌2-4h，并在室溫下浸漬兩天，最后真空干燥并置于馬弗爐中400-600℃焙燒2-6h，即可得到NiO-CoMn₂O₄催化劑。