[發明專利]一種金屬原子摻雜等級孔結構催化劑、制備方法及應用

在審

• 申請號: 202110769805.2
• 申請日: 2021-07-06
• 公開（公告）號: CN113451591A
• 公開（公告）日: 2021-09-28
• 發明（設計）人: 張銳明;吳佳為;孟子寒;唐浩林
• 申請（專利權）人: 廣東省武理工氫能產業技術研究院
• 主分類號: H01M4/88
• 分類號: H01M4/88;H01M4/90
• 代理公司: 佛山東平知識產權事務所(普通合伙) 44307
• 代理人: 龍孟華

1.一種金屬原子摻雜等級孔結構催化劑的制備方法，其特征在于，使用酚醛樹脂作為碳源，并使之與作為軟模板的F127氫鍵自組裝，通過添加充當氮源的雙氰胺與易升華的金屬源后填入硬模板PMMA的間隙；再將蒸發誘導自組裝后的混合物進行碳化處理，碳化過程中F127和PMMA分解揮發，最終形成具有介孔-大孔的金屬原子-氮-碳材料。

2.根據權利要求1所述的一種金屬原子摻雜等級孔結構催化劑的制備方法，其特征在于，該方法包括以下步驟：

1）分別將F127、雙氰胺、可升華的金屬源溶解于乙醇中，攪拌混合均勻，隨后將甲階酚醛樹脂加入并繼續攪拌均勻，得到前驅體混合溶液；

2）將步驟1）中的前驅體混合溶液在抽真空的條件下加入裝有PMMA微球的容器中，并使前驅體混合溶液淹沒PMMA微球，前驅體混合溶液加完后繼續抽真空直到沒有氣泡產生；待前驅體混合溶液完全滲入PMMA微球后倒出多余的液體，并除去固體表面多余的溶液；

3）將步驟 2）中所得固體轉入培養皿中，靜置烘干；

4）在惰性氣體保護下，將步驟 3）中所得產物進行高溫碳化處理，得到金屬原子摻雜等級孔結構催化劑。

3.根據權利要求2所述的一種金屬原子摻雜等級孔結構催化劑的制備方法，其特征在于，在步驟1）中，所述可升華的金屬源為金屬酞菁、金屬卟啉中的一種或幾種按任意比例的混合物；所述金屬酞菁選自鐵酞菁、鈷酞菁、銅酞菁、鎳酞菁、鋅酞菁；所述金屬卟啉選自鐵卟啉、鈷卟啉、銅卟啉、鎳卟啉、鋅卟啉。

4.根據權利要求2所述的一種金屬原子摻雜等級孔結構催化劑的制備方法，其特征在于，在步驟1）中，所述F127、所述雙氰胺和所述可升華的金屬源按質量比為1：1：4.6-6.8進行添加。

5.根據權利要求2所述的一種金屬原子摻雜等級孔結構催化劑的制備方法，其特征在于，在步驟1）中，所述甲階酚醛樹脂為質量分數為20 %的甲階酚醛樹脂溶液，每5 g甲階酚醛樹脂溶液內包含有0.61g苯酚以及1.05g甲醛反應所生成的產物。

6.根據權利要求2所述的一種金屬原子摻雜等級孔結構催化劑的制備方法，其特征在于，在步驟1）中，攪拌混合均勻的攪拌時長為30±5min，甲階酚醛樹脂加入后繼續攪拌時長為1±0.2h。

7.根據權利要求2所述的一種金屬原子摻雜等級孔結構催化劑的制備方法，其特征在于，在步驟3）中，所述靜置烘干的條件為：室溫靜置5-8小時后，100±5℃靜置24±4小時。

8.根據權利要求2所述的一種金屬原子摻雜等級孔結構催化劑的制備方法，其特征在于，在步驟4）中，所述碳化處理的具體步驟為：以1-5℃/min的速率升溫至600-900℃保溫2-4h。

9.一種金屬原子摻雜等級孔結構催化劑，其特征在于，利用如權利要求1-8中任意一項所述的制備方法制得。

10.如權利要求9所述的一種金屬原子摻雜等級孔結構催化劑在燃料電池中的應用。