[發明專利]一種鈰改性鋅鋁復合氧化物催化劑及其制備方法和應用

在審

• 申請號: 202110703518.1
• 申請日: 2021-06-24
• 公開（公告）號: CN113289607A
• 公開（公告）日: 2021-08-24
• 發明（設計）人: 王利國;白煜;李會泉;曹妍;鄭征;賀鵬
• 申請（專利權）人: 中國科學院過程工程研究所
• 主分類號: B01J23/10
• 分類號: B01J23/10;B01J37/03;B01J37/08;B01J35/10;C07D317/36;C07D317/38
• 代理公司: 北京品源專利代理有限公司 11332
• 代理人: 趙穎

本發明提供了一種鈰改性鋅鋁復合氧化物催化劑及其制備方法和應用，所述制備方法包括以下步驟：(1)將鋁源、鋅源和鈰源與溶劑混合得到混合溶液；(2)將堿源溶液與步驟(1)得到的混合溶液加入到碳酸鈉底液中，反應得到懸浮液；(3)對步驟(2)得到的懸浮液進行老化及過濾得到前驅體，對所述前驅體進行煅燒處理得到所述鈰改性鋅鋁復合氧化物催化劑；其中，步驟(2)控制體系的pH在9～10范圍內。本發明所述方法工藝簡單、成本低，且得到的催化劑功能齊全，催化活性較高，催化劑穩定，使用壽命長。

技術領域

本發明屬于催化劑領域，涉及一種鈰改性鋅鋁復合氧化物催化劑及其制備方法和應用。

背景技術

鈰作為一種稀土金屬，Abimanyu等人(Catalysis Letters,2007,118:30-5.)和Daza等人(Fuel,2010,89:592-603.)提出將鈰作為改性試劑制備的催化劑可以增強催化劑的堿性活性位點，從而提高了催化劑的催化活性。

Denis等人(Catalysis Letters,2020,150:1957-1969.)采用共沉淀法制備Ce/ZnAl-LDO催化劑，用于大豆油與甲醇酯交換反應合成生物柴油。在制備過程中，煅燒溫度為200℃，煅燒溫度較低，電子結合能較小，外層電子密度較大，催化效果較差，不利于反應進行。

吳限等人(鈰鋅鋁復合氧化物的紫外屏蔽性能研究[J].中國稀土學報,2019,40(03):1-6.)采用共沉淀法合成了鈰鋅鋁復合納米氧化物催化劑，用于亞甲基藍為模擬物測試光催化性能。在制備過程中，采用相應的硫酸鹽進行反應，但硫酸根的電子密度大，生成的沉淀中會有少量硫酸根附著，而且，在隨后的熱處理中易引入雜質。

上述方案存在有制得催化劑效果差或雜質多的問題，因此，開發一種催化活性高，雜質少的鈰改性催化劑是十分必要的。

發明內容

本發明的目的在于提供一種鈰改性鋅鋁復合氧化物催化劑及其制備方法和應用，所述鈰改性鋅鋁復合氧化物催化劑催化效率高，催化劑活性較好，且使用壽命長。

為達到此發明目的，本發明采用以下技術方案：

第一方面，本發明提供了一種鈰改性鋅鋁復合氧化物催化劑的制備方法，所述制備方法包括以下步驟：

(1)將鋁源、鋅源和鈰源與溶劑混合得到混合溶液；

(2)將堿源溶液與步驟(1)得到的混合溶液加入到碳酸鈉底液中，反應得到懸浮液；

(3)對步驟(2)得到的懸浮液進行老化及過濾得到前驅體，對所述前驅體進行煅燒處理得到所述鈰改性鋅鋁復合氧化物催化劑；

其中，步驟(2)控制體系的pH在9～10范圍內。

本發明采用共沉淀法，將鈰、鋅和鋁離子形成溶液，控制pH在9～10范圍內，加入碳酸鈉溶液轉化為氫氧化物沉淀，通過老化獲得粒徑均一的前驅體，經煅燒處理得到穩定的鈰改性鋅鋁復合氧化物催化劑，本發明所述方法工藝簡單，成本較低。

本發明通過將反應的pH控制在9～10可以保證沉淀顆粒的均一性和穩定性，樣品比表面積最大，若pH過小Al(OH)₃，Zn(OH)₂和Ce(OH)₄沉淀不完全，若pH過大，Al(OH)₃沉淀后重新溶解。

優選地，步驟(1)所述鋁源包括硝酸鋁、氯化鋁、醋酸鋁或硫酸鋁中的任意一種或至少兩種的組合。

優選地，所述鋅源包括硝酸鋅、氯化鋅或硫酸鋅中的任意一種或至少兩種的組合。

優選地，所述鈰源包括硝酸鈰、氯化鈰或硫酸鈰中的任意一種或至少兩種的組合。