[發明專利]一種非貴金屬直接甲醇燃料電池陽極催化劑的制備方法

有效

• 申請號: 202110521347.0
• 申請日: 2021-05-13
• 公開（公告）號: CN113299933B
• 公開（公告）日: 2022-08-12
• 發明（設計）人: 雷作濤;李明陽;歐陽琪;趙一燦;楊春暉
• 申請（專利權）人: 哈爾濱工業大學
• 主分類號: H01M4/90
• 分類號: H01M4/90;H01M4/88
• 代理公司: 哈爾濱市文洋專利代理事務所(普通合伙) 23210
• 代理人: 王艷萍

1.一種非貴金屬直接甲醇燃料電池陽極催化劑的制備方法，其特征在于該方法按以下步驟進行：

一、制備Cu-BTC：將Cu（NO₃）₂·3H₂O與H₃BTC加入到N，N-二甲基甲酰胺中，超聲處理，得到混合溶液；再將混合溶液轉移至帶有聚四氟乙烯內襯的不銹鋼反應釜中，密閉后于溫度為75~150℃的條件下加熱反應24~36h，自然冷卻至室溫；所得產物經抽濾處理后，先用DMF浸泡處理，然后抽濾，并以乙醇水溶液沖洗干凈，干燥后，得到Cu-BTC金屬有機框架材料；

二、制備Ni-MOF：將對苯二甲酸加入到N，N-二甲基甲酰胺中，攪拌溶解后，逐滴滴加乙酸鎳溶液，再次攪拌均勻，得到MOF母液；將MOF母液倒入高壓反應釜中，在120 ~200℃的條件下反應6~12 h，過濾，固相物用N，N-二甲基甲酰胺洗三次，再干燥，得到Ni-MOF，該Ni-MOF為綠色的粉末；

三、合成Cu-BTC/Ni-MOF催化劑：按Cu-BTC與Ni-MOF的質量比為（1.8~2.2）：1的比例，將Cu-BTC與Ni-MOF混合研磨，將研磨后的混合物放入馬弗爐中，以4~5 ℃/min的升溫速率將溫度升至600~650 ℃并保持2~3 h，得到非貴金屬直接甲醇燃料電池陽極催化劑，記為Cu-BTC/Ni-MOF催化劑；該催化劑是Ni和Cu以合金形式負載在碳載體上。

2.根據權利要求1所述的一種非貴金屬直接甲醇燃料電池陽極催化劑的制備方法，其特征在于步驟一所述的將Cu（NO₃）₂·3H₂O與均苯三甲酸H₃BTC的質量比為（2~3）：1。

3.根據權利要求1或2所述的一種非貴金屬直接甲醇燃料電池陽極催化劑的制備方法，其特征在于步驟一所述的Cu（NO₃）₂·3H₂O的質量與N，N-二甲基甲酰胺的體積的比為1g：（25~30）mL。

4.根據權利要求1或2所述的一種非貴金屬直接甲醇燃料電池陽極催化劑的制備方法，其特征在于步驟一所述的超聲處理時間為20~30min。

5.根據權利要求1或2所述的一種非貴金屬直接甲醇燃料電池陽極催化劑的制備方法，其特征在于步驟一所述的浸泡處理，浸泡時間為20~30min。

6.根據權利要求1或2所述的一種非貴金屬直接甲醇燃料電池陽極催化劑的制備方法，其特征在于步驟一所述的干燥，其溫度為140~150 ℃，時間為8~12 h。

7.根據權利要求1或2所述的一種非貴金屬直接甲醇燃料電池陽極催化劑的制備方法，其特征在于步驟一所述的乙醇水溶液中乙醇與水的體積比1:（1~1.5）。

8.根據權利要求1或2所述的一種非貴金屬直接甲醇燃料電池陽極催化劑的制備方法，其特征在于步驟二中所述的乙酸鎳溶液的濃度為0.25~0.3 mol/L。

9.根據權利要求1或2所述的一種非貴金屬直接甲醇燃料電池陽極催化劑的制備方法，其特征在于步驟二中所述的對苯二甲酸的質量與N，N-二甲基甲酰胺的體積的比為1g：（25~30）mL。

10.根據權利要求1或2所述的一種非貴金屬直接甲醇燃料電池陽極催化劑的制備方法，其特征在于步驟二中所述的對苯二甲酸的質量與乙酸鎳溶液中乙酸鎳的質量比為1：（0.5~2）。