[發明專利]一種堿性體系直接尿素燃料電池陽極催化劑及其制備方法

有效

• 申請號: 202110500842.3
• 申請日: 2021-05-08
• 公開（公告）號: CN113224331B
• 公開（公告）日: 2022-05-13
• 發明（設計）人: 胡拖平;武娜;安富強;高建峰;宋江鋒
• 申請（專利權）人: 中北大學
• 主分類號: H01M4/90
• 分類號: H01M4/90
• 代理公司: 太原華弈知識產權代理事務所 14108
• 代理人: 李毅

本發明涉及一種堿性體系直接尿素燃料電池陽極催化劑及其制備方法，是以聚乙烯醇?聚苯胺導電水凝膠置于可溶性鎳鹽與尿素的混合溶液中水熱反應制備負載氫氧化鎳沉淀的聚乙烯醇?聚苯胺導電水凝膠，再于惰性氣氛下煅燒得到的一種單質鎳和氧化鎳混合納米晶體嵌入在含氮碳基質中的復合材料。本發明采用全新的催化劑載體用于負載氫氧化鎳沉淀，煅燒后得到活性物質單質鎳和氧化鎳代替傳統貴金屬，通過摻雜雜原子調控催化劑電子結構，提高了催化劑的催化活性和電極導電性，具有優良的電化學反應活性。

技術領域

本發明涉及一種燃料電池陽極催化劑，特別是涉及一種堿性體系下的直接尿素燃料電池非貴金屬基陽極催化劑及其制備方法。本發明制備的催化劑可用于尿素的電化學催化氧化。

背景技術

每天有大量富含尿素的廢水(主要來源于化工廠以及人類和動物的尿液)被排放到環境中，造成水體富營養化等一系列問題。傳統處理富含尿素廢水的方法主要有生物分解、熱水解和化學氧化，由于需要復雜的設備及苛刻的條件，阻礙了其的大規模應用。

尿素作為一種儲氫材料，具有穩定、無毒、不易燃的特點。直接尿素燃料電池(DUFC)是一種基于尿素的燃料電池，電催化氧化尿素的最終產物是氮氣、二氧化碳和水。DUFC具有清潔易啟動、能源轉換率高等優點，作為一種潛在的能源供應裝置，吸引了很多研究者的關注。

通常，Pt、Pd和Ru等貴金屬具有較好的催化活性，被廣泛應用于直接甲醇燃料電池的陽極催化劑。但這類貴金屬基催化劑對于尿素的氧化性能一般，且貴金屬的高成本也直接影響了DUFC的大規模商業化推廣，急需開發一類價格低廉、高催化活性和高穩定性的尿素氧化陽極催化劑。

在眾多的非貴金屬基催化劑中，鎳在地殼中含量豐富，價格低廉，如Pomegranate-like Ni[L. Wang, L. Ren, X. Wang, X. Feng, J. Zhou, B. Wang, MultivariateMOF-Templated Pomegranate-Like Ni/C as Efficient Bifunctional Electrocatalystfor Hydrogen Evolution and Urea Oxidation, ACS Appl. Mater. Interfaces, 10(2018), 4750-4756.]、[NH₄]NiPO₄·6H₂O particles[A.G. Meguerdichian, T. Jafari,M.R. Shakil, R. Miao, L.A. Achola, J. Macharia, A. Shirazi-Amin, S.L. Suib,Synthesis and Electrocatalytic Activity of Ammonium Nickel Phosphate, [NH₄]NiPO₄.6H₂O, and beta-Nickel Pyrophosphate, beta-Ni₂P₂O₇: Catalysts forElectrocatalytic Decomposition of Urea, Inorg Chem, 57(2018), 1815-1823.]、NiMn-decorated activated carbon[N.A.M. Barakat, M. Alajami, Y. Al Haj, M.Obaid, S. Al-Meer, Enhanced onset potential NiMn-decorated activated carbonas effective and applicable anode in urea fuel cells, Catal. Commun. 97(2017), 32-36.]等鎳基催化劑被證明是有效的尿素陽極電催化劑。

通常，為了提高導電性和鎳活性組分的分散度，一般選擇將鎳負載在如碳納米管、石墨烯或碳黑等碳材料上。但是，傳統的鎳基催化劑制備過程、制備方法復雜，且活性組分鎳的均勻分散度不高，直接影響其尿素氧化的電化學反應活性。