[發(fā)明專利]單原子負載的碳基催化劑及其制備方法和應(yīng)用

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 202110492302.5
• 申請日: 2021-05-06
• 公開（公告）號: CN113368845B
• 公開（公告）日: 2022-05-17
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 呂宏虹;李聘;沈伯雄;張慧;馬春路
• 申請（專利權(quán)）人: 河北工業(yè)大學(xué)
• 主分類號: B01J23/34
• 分類號: B01J23/34;B01J35/00;C02F1/30;C02F101/38;C02F101/30
• 代理公司: 天津創(chuàng)智睿誠知識產(chǎn)權(quán)代理有限公司 12251
• 代理人: 李蕊

本發(fā)明公開了一種單原子負載的碳基催化劑及其制備方法和應(yīng)用，制備方法包括以下步驟：將氧化石墨烯與去離子水混合均勻，得到GO懸浮液；向GO懸浮液中加入錳鹽水溶液，超聲，冷凍干燥，得到黑色粉末，其中，按質(zhì)量份數(shù)計，所述錳鹽水溶液中的錳元素和氧化石墨烯的比為1：(15～120)；將所述黑色粉末在氨氣條件下，于750～760℃加熱1～1.5h，自然冷卻至室溫20～25℃，得到單原子負載的碳基催化劑。將本發(fā)明的單原子負載的碳基催化劑作為光催化劑，能夠提升20％?30％的磺胺的去除效率?；前返娜コ首罡吣軌蜻_到98.33％。同時還能夠去除恩諾沙星。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于環(huán)境功能材料和水處理技術(shù)領(lǐng)域，具體來說涉及一種單原子負載的碳基催化劑及其制備方法和應(yīng)用。

背景技術(shù)

抗生素作為一種抗菌類藥物，廣泛應(yīng)用于畜牧、水產(chǎn)養(yǎng)殖以及人類和動物疾病防治等領(lǐng)域。磺胺(SA)是應(yīng)用最早且最廣泛的抗生素之一。SA具有成本低、抗菌譜廣、穩(wěn)定性高且有較強的親水性的特性，能干擾和抑制細菌的生長與繁殖，用于治療或預(yù)防細菌感染、糖尿病、高血壓和痛風(fēng)等。據(jù)相關(guān)研究報道，SA進入動物和人的體內(nèi)后不能被完全吸收，50％～90％會被排出體外后進入土壤或水體環(huán)境，更多的進入城市污水處理廠。然而大多污水廠現(xiàn)有工藝對SA的去除效果并不理想，故仍有部分SA以痕量形式殘留于水體環(huán)境中。由于抗生素不易降解，通過長期積累以及食物鏈的傳遞，富集達到較高濃度，極大地威脅著人類的健康。此外，隨著抗生素的大量使用甚至濫用，導(dǎo)致細菌耐藥性的增加以及抗性基因(ARGs)污染對生態(tài)安全也帶來新的挑戰(zhàn)。

目前，對水中SA的去除技術(shù)主要分為生物法、物理法、傳統(tǒng)化學(xué)法，這些方法由于受到種種限制而達不到完全高效去除的目的。光催化氧化技術(shù)屬于高級氧化法的一種，其基本原理是產(chǎn)生有強氧化能力的氧化自由基來去除水中有機污染物。學(xué)者們研究發(fā)現(xiàn)合理利用光催化氧化技術(shù)，并加入適宜的催化劑能更好地提升去除效果。是目前水處理技術(shù)的一個重要且有前景的方向，這種技術(shù)目前已經(jīng)廣泛應(yīng)用于工業(yè)污水、生活污水、養(yǎng)殖污水的治理。因此開發(fā)一種催化效率高的催化劑是光催化去除水中磺胺的關(guān)鍵。但是，目前多相催化劑活性位點有限，催化效率較低。

發(fā)明內(nèi)容

針對現(xiàn)有技術(shù)的不足，本發(fā)明的目的在于提供一種單原子負載的碳基催化劑的制備方法。

本發(fā)明的另一目的是提供上述制備方法獲得的碳基催化劑，該碳基催化劑作為多相催化劑活性位點較多，催化效率較高。

本發(fā)明的另一目的是提供碳基催化劑在降解液體中抗生素中的應(yīng)用。

本發(fā)明的目的是通過下述技術(shù)方案予以實現(xiàn)的。

一種單原子負載的碳基催化劑的制備方法，包括以下步驟：

1)將氧化石墨烯(GO)與去離子水混合均勻，得到GO懸浮液；

在所述步驟1)中，氧化石墨烯的質(zhì)量份數(shù)與去離子水的體積份數(shù)的比為(95～100)：20；

在所述步驟1)中，體積份數(shù)的單位為mL，質(zhì)量份數(shù)的單位為mg。

在所述步驟1)中，通過超聲2～2.5h實現(xiàn)氧化石墨烯與去離子水的混合均勻。

2)向GO懸浮液中加入錳鹽水溶液，超聲，冷凍干燥，得到黑色粉末，其中，按質(zhì)量份數(shù)計，所述錳鹽水溶液中的錳元素和氧化石墨烯的比為1：(15～120)；

在所述步驟2)中，超聲的時間為10～15min。

在所述步驟2)中，所述錳鹽水溶液中錳鹽的濃度為0.0150～0.0155mol/L。

在所述步驟2)中，所述冷凍干燥的時間為至少24h。

在所述步驟2)中，所述錳鹽為MnCl₂·4H₂O。