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[發(fā)明專利]一種基于活化硫酸根的鐵基多原子耦合催化劑的簡易再生方法在審

專利信息
申請?zhí)枺?/td> 202110326070.6 申請日: 2021-03-26
公開(公告)號: CN113042110A 公開(公告)日: 2021-06-29
發(fā)明(設(shè)計(jì))人: 胡鐘霆;龔思燕;王家德;葉志平;陳景歡;陳月;邢文豪;費(fèi)燕飛 申請(專利權(quán))人: 浙江工業(yè)大學(xué)
主分類號: B01J38/52 分類號: B01J38/52;B01J38/48;B01J38/14;B01J38/02;B01J38/00;B01J23/94;B01J23/889;C02F1/72;C02F101/38
代理公司: 杭州浙科專利事務(wù)所(普通合伙) 33213 代理人: 周紅芳
地址: 310014 浙*** 國省代碼: 浙江;33
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摘要:
搜索關(guān)鍵詞: 一種 基于 活化 硫酸 基多 原子 耦合 催化劑 簡易 再生 方法
【說明書】:

發(fā)明公開了一種基于活化硫酸根的鐵基多原子耦合催化劑的簡易再生方法,它將使用過的鐵基多原子耦合催化劑依次用超純水和丙酮洗滌后,烘干,所得催化劑固體中加入檸檬酸一并進(jìn)行研磨,研磨混合粉末放入陶瓷器皿中并轉(zhuǎn)移至管式爐中,在低氧氣氛下進(jìn)行煅燒活化,最終冷卻至室溫后即得再生后的鐵基多原子耦合催化劑;其中,所述鐵基多原子耦合催化劑是包含具有尖晶石晶體結(jié)構(gòu)的ZnFe2O4材料,且該ZnFe2O4材料中的部分Zn原子被Mg、Cu和Mn取代,形成的組成為Zn?Mg?Cu?Mn?Fe多金屬原子耦合氧化物材料。本發(fā)明簡易再生后的催化劑仍具有磁分離快速回收的性能,通過活化過一硫酸鹽降解有機(jī)農(nóng)藥時(shí),再生活化后的催化劑仍然具有較高的催化活性。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于催化劑再生技術(shù)領(lǐng)域,特別涉及一種基于活化硫酸根的鐵基多原子耦合催化劑的簡易再生方法。

背景技術(shù)

現(xiàn)如今有機(jī)農(nóng)藥被過度使用,而有機(jī)農(nóng)藥由于其毒性、持久性和不可降解性等特點(diǎn),對人類健康和環(huán)境構(gòu)成了嚴(yán)重的威脅。因此,對農(nóng)藥污染的水進(jìn)行有效的凈化變得至關(guān)重要。傳統(tǒng)水處理方法有以下幾種方式:膜分離、表面吸附、生物降解和化學(xué)方法等。然而,一般物理處理過程中存在“產(chǎn)生固體廢物和二次污染,處理效率低”等缺點(diǎn)。生物處理時(shí),由于一些有機(jī)污染物的毒性和非生物降解性需要較長的時(shí)間和復(fù)雜的設(shè)備。因此,需要設(shè)計(jì)一種高效的方法來替代傳統(tǒng)的降解實(shí)現(xiàn)有機(jī)農(nóng)藥的真正治理。

基于硫酸根(SO4?-)的高級氧化法已被認(rèn)為是一種潛在的有效的水處理修復(fù)技術(shù)。與主要依賴HO?的傳統(tǒng)氧化方法相比,基于SO4?-體系降解污染物具有氧化電位更高、更有選擇性、應(yīng)用pH值范圍更廣等優(yōu)點(diǎn)。為了減少金屬離子的浸出,金屬氧化物活化PMS形成非均相體系已經(jīng)被廣泛研究。尖晶石鐵氧體作為非均相催化劑,對PMS表現(xiàn)出良好的催化活性。同時(shí),由于其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、易與處理液分離、比表面積大等優(yōu)點(diǎn),是一種有望應(yīng)用于多相催化氧化廢水控制領(lǐng)域的材料。

然而在實(shí)際應(yīng)用中往往存在催化劑失活等問題,增加催化劑的循環(huán)使用壽命至關(guān)重要。催化劑活性組分的狀態(tài)變化,如活性組分的喪失、催化劑的燒結(jié)、活性位點(diǎn)上的不可逆化學(xué)反應(yīng),將直接影響催化劑的催化活性。傳統(tǒng)催化劑的再生過程包括氧化還原熱處理,或是用水、氫氧化鈉、次氯酸鈉、高錳酸鉀、硼氫化鈉或過氧化氫溶液清洗。例如,Liu等對活化過PMS的Co/Fe雙金屬氧化物催化劑進(jìn)行熱處理(500℃,4h),回收催化劑的反應(yīng)活性可以大大恢復(fù)。對催化劑可再生性進(jìn)行探究,使鐵基多原子催化劑氧化降解有機(jī)農(nóng)藥過程具有廣闊的應(yīng)用前景(Chemical Engineering Journal, 2019, 368: 606-617)。

發(fā)明內(nèi)容

針對現(xiàn)有技術(shù)存在的上述技術(shù)問題,本申請的目的在于提供一種基于活化硫酸根的鐵基多原子耦合催化劑的簡易再生方法。

一種基于活化硫酸根的鐵基多原子耦合催化劑的簡易再生方法,其特征在于將使用過的鐵基多原子耦合催化劑依次用超純水和丙酮洗滌后,烘干,所得催化劑固體中加入檸檬酸一并進(jìn)行研磨,研磨混合粉末放入陶瓷器皿中并轉(zhuǎn)移至管式爐中,在低氧氣氛下進(jìn)行煅燒活化,最終冷卻至室溫后即得再生后的鐵基多原子耦合催化劑;其中,所述鐵基多原子耦合催化劑是包含具有尖晶石晶體結(jié)構(gòu)的ZnFe2O4材料,且該ZnFe2O4材料中的部分Zn原子被Mg、Cu和Mn取代,形成的組成為Zn-Mg-Cu-Mn-Fe多金屬原子耦合氧化物材料。

所述的一種基于活化硫酸根的鐵基多原子耦合催化劑的簡易再生方法,其特征在于所述煅燒活化的過程為:以3~7℃/min的升溫速率從室溫升溫至400~500℃,然后恒溫煅燒20~60分鐘,隨后自然冷卻至室溫。

所述的一種基于活化硫酸根的鐵基多原子耦合催化劑的簡易再生方法,其特征在于所述低氧氣氛的氣體是由氧氣和氮?dú)饣旌隙?,低氧氣氛中的氧氣體積分?jǐn)?shù)在5~15%。

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