[發明專利]一種確定微界面反應體系中氣泡大小的方法

有效

• 申請號: 202110208252.3
• 申請日: 2021-02-24
• 公開（公告）號: CN113066535B
• 公開（公告）日: 2023-03-07
• 發明（設計）人: 張志炳;周政;李磊;張鋒;孟為民;王寶榮;楊高東;羅華勛;田洪舟;楊國強;曹宇;劉甲
• 申請（專利權）人: 南京延長反應技術研究院有限公司
• 主分類號: G16C20/10
• 分類號: G16C20/10;G16C10/00;B01J19/00;B01J10/00
• 代理公司: 北京中索知識產權代理有限公司 11640
• 代理人: 苑晨碩

1.一種確定微界面反應體系中氣泡大小的方法，其特征在于，包括如下步驟：

(A)當均相或擬均相反應體系中僅發生如下單一、不可逆的氣液反應：

A_(g→l)+v_BB_(l)→P_(l) (1)

反應氣體A的宏觀反應速率方程可表示為：

-r_A＝k_m.nC_A^mC_Bⁿ (2)

其中，r_A為反應氣體A的宏觀反應速率，單位為mol/m³.s；C_A和C_B分別為反應區域內A和B的摩爾濃度，單位為mol/m³，反應區域包括液膜或/和液相主體；k_m,n為反應速率常數，單位為(m³/mol)^1-m-n.s^-1；m和n分別為A和B的反應級數；

方程(2)可近似表示為：-r_A＝k_m，nC_Ai^(m-1)C_AC_Bⁿ (3)

其中，C_Ai為操作條件下氣體A在氣液界面處的飽和濃度，單位為mol/m³；

(B)依據穩態工況下氣體A傳質速率和反應消耗速率相等的關系，可得如下傳質平衡方程式：

其中，k_G和k_L分別為氣膜和液膜傳質系數，單位為m/s；a為氣液相界面積，單位為m²/m³；P_G為氣泡內氣相主體中反應氣體A的分壓，單位為Pa；H_A為氣體A的亨利系數，單位為Pa.m³/mol；E_A為氣體吸收增強因子，表征液膜內所發生的反應對氣泡內反應氣體A傳質速率的影響；

通過求解方程組(4)可得氣體A的宏觀反應速率方程為：

方程(5)即為當均相反應體系中僅發生單一、不可逆反應時，反應氣體A的宏觀反應速率通用數學方程；

當均相反應體系中反應類型和數量均大于1時，仍可采用上述方法建立實際反應體系反應氣體A的宏觀反應速率通用數學方程；

對于微界面反應體系，方程(5)中的k_G、k_L、a均已構建相應的構效調控數學模型，它們與體系氣泡直徑d₃₂分別有如下關系：

方程(6)中，t₃₂為氣泡停留時間，單位為s，若反應器操作液位為H₀，則：

t₃₂＝H₀/v₃₂ (9)

方程(7)中，v_s為氣泡滑移速度，單位為m/s，按式(10)計算：

方程(8)～(10)中v₃₂為氣泡平均上升速度，單位為m/s，按式(11)計算：

式(11)中，v₀為無限大靜止液體中單個氣泡的上升速度，單位為m/s，可按式(12)計算：

其中，參數n和c依據實際體系的特征取相應經驗值，其它參數分別按下三式計算；

d_e＝d₃₂(ρ_Lg/σ_L)^1/2，K_b＝K_b0M_o^-0.038，對于有機溶劑/混合物，K_b0＝12；對于水溶液，K_b0＝14.7；若K_b012，則K_b0＝12；

H_A、k_m,n通過常規方式計算得到；

對于發生于固體催化劑表面或內孔活性位點的反應，E_A可近似為1；方程(5)修正為：

其中，k_c為固體催化劑表面液固傳質系數，單位為m/s；a_c為催化劑比表面積，單位為m²/m³；

由方程(5)和(13)可知，對于微界面反應體系，當氣泡直徑一定時，C_B和C_A唯一確定；確定C_A和C_B需通過求解方程(13)及另一與C_B相關的附加方程；該附加方程需分析反應物B在反應器內的流動，因而其形式與反應器型式和操作模式有關；

(C)E_A數學表達式的建立：對于均相催化反應體系，因氣泡液膜內氣體A的傳質速率與其反應過程有關，因此須對方程(5)中的E_A進行數學表達：

方程(14)中，Ha為表征液膜內反應氣體分子最大可能的轉化速率與最大傳質速率的相對大小的Hatta數；E_∞為液膜內發生反應速率極快的瞬時反應時的氣體吸收增強因子；

Ha數定義為：

其中，D_A為氣體A在液相中的擴散系數，單位為m²/s；

當Ha2時，膜內反應極快，反應氣體分子在液膜內擴散過程中即逐漸消耗殆盡，液相主體中不含有反應氣體分子；當0.02Ha2時，氣體參與的反應在液膜和液相主體中均發生；當Ha0.02時，液膜內反應極慢，反應主要在液相主體中進行；

E_∞定義為：

其中，D_B為B在液相中的擴散系數，單位為m²/s；P_Ai為氣液界面處氣體A的分壓，單位為Pa；

由亨利定律可知：

C_Ai＝P_Ai/H_A (17)

故由方程(4)和(17)可得：

將方程(18)代入方程(16)后可得：

將方程(15)和(19)代入方程(14)即得到一個關于E_A與C_A和C_B關系的方程；將此方程進一步代入方程(5)，即得到一個關于C_A和C_B的方程；由該方程確定C_A和C_B需要結合A和B的化學計量關系比得到。

2.一種微界面強化反應器，采用權利要求1所述的計算方法設計得到。