[發(fā)明專利]用于污水凈化協(xié)同可見光催化還原二氧化碳的CTFs/Bi/BiOBr復(fù)合光催化劑

有效

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• 申請日: 2021-02-08
• 公開（公告）號: CN112675911B
• 公開（公告）日: 2022-05-10
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 畢進紅;趙天甦;黃國城
• 申請（專利權(quán)）人: 福州大學(xué)
• 主分類號: B01J31/06
• 分類號: B01J31/06;B01D53/86;B01D53/62;C02F1/30;C01B32/40;C02F101/30
• 代理公司: 福州元創(chuàng)專利商標(biāo)代理有限公司 35100
• 代理人: 修斯文;蔡學(xué)俊

本發(fā)明公開了一種用于污水凈化協(xié)同可見光催化還原CO₂為CO的CTFs/Bi/BiOBr復(fù)合光催化劑及其制備方法與應(yīng)用，其是采用溶劑熱法將Bi/BiOBr引入共價三嗪有機框架中，合成所述CTFs/Bi/BiOBr復(fù)合光催化劑。該催化劑具有良好的可見光響應(yīng)，能在有效去除污水中有機污染物的同時實現(xiàn)其對光催化還原CO₂為CO的協(xié)同促進，為水污染和能源危機提供了一種潛在的解決方案，且該合成方法簡單便捷，適用范圍廣，具有較大的應(yīng)用潛力。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于光催化材料制備技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種用于污水凈化協(xié)同可見光催化還原CO₂為CO的CTFs/Bi/BiOBr復(fù)合光催化劑及其制備方法與應(yīng)用。

背景技術(shù)

近年來，由于化石燃料的大量燃燒，空氣中CO₂的濃度急劇增加，加劇了全球變暖。太陽能作為一種綠色低碳的可再生能源，若對其加以利用將節(jié)約巨大資源。光催化技術(shù)能將CO₂還原為高附加值燃料，可以減緩環(huán)境污染及能源短缺問題。然而，光催化材料的研究主要存在太陽能利用率低、光生電子-空穴分離效率低及還原產(chǎn)物選擇性差等一系列問題。因此，開發(fā)高效可見光光催化材料是本領(lǐng)域研究的核心。共價三嗪有機框架（CTFs）作為一種獨特的有機框架材料，是由三嗪環(huán)基元連接有機官能團而形成的有機框架材料，具有良好的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性，其內(nèi)部的π共軛結(jié)構(gòu)能夠促進光生電荷的傳輸以及光生載流子的分離，為CO₂的吸附和反應(yīng)提供更多的位點，并可以加快光催化反應(yīng)的進行，是一類擁有極大發(fā)展前景的新型有機光催化材料。

在前期研究工作中，已成功制備出一種新型富氮的共價三嗪有機框架（BI J H,FANG W, LI L Y, et al. Covalent triazine-based frameworks as visible lightphotocatalysts for the splitting of water. Macromolecular RapidCommunications, 2015, 36(20): 1799-1805.），其具有較為合適的能帶結(jié)構(gòu)，與CO₂分子之間存在路易斯酸堿作用，可為CO₂轉(zhuǎn)化提供先決條件。然而，在傳統(tǒng)的光催化CO₂還原反應(yīng)中，通過投加額外試劑（如犧牲劑、光敏劑等）來改善光催化性能，將大大提高成本，降低了實際應(yīng)用性；此外，其依然存在光響應(yīng)范圍窄、光生載流子復(fù)合率較高、量子效率較低等問題。為了解決上述問題，本發(fā)明通過構(gòu)筑CTFs/Bi/BiOBr復(fù)合光催化劑異質(zhì)結(jié)，增強了光生空穴和電子的氧化還原能力，其可在內(nèi)部電場力的作用下促進光生電子-空穴對的有效分離，降低光生載流子的復(fù)合，充分利用其電子，提高還原CO₂的能力。同時，通過投加生活污水，可消耗光催化反應(yīng)過程中產(chǎn)生的空穴，從而可在不添加犧牲試劑的條件下提高電子利用率，節(jié)約了成本，實現(xiàn)了環(huán)保與產(chǎn)能的雙重收益。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明的目的在于提供一種用于污水凈化協(xié)同可見光催化還原CO₂的CTFs/Bi/BiOBr復(fù)合光催化劑及其制備方法與應(yīng)用。該復(fù)合光催化劑具有良好的可見光響應(yīng)，能在去除生活污水中有機污染物的同時實現(xiàn)其對光催化還原CO₂為CO的協(xié)同促進，且該富含光催化劑的合成制備對設(shè)備要求不高，生產(chǎn)成本低，具有良好廣闊的應(yīng)用前景。

為實現(xiàn)上述目的，本發(fā)明采用如下技術(shù)方案：

一種用于污水凈化協(xié)同可見光催化還原CO₂的CTFs/Bi/BiOBr復(fù)合光催化劑，其是采用溶劑熱法將Bi/BiOBr引入共價三嗪有機框架中，使其具有良好的可見光響應(yīng)，從而合成一種能在有效凈化污水的同時協(xié)同促進光催化還原CO₂的可見光光催化劑。該可見光光催化劑中共價三嗪有機框架與Bi/BiOBr的質(zhì)量百分比為10-40%。

所述CTFs/Bi/BiOBr復(fù)合光催化劑的制備方法包括以下步驟：

（1）共價三嗪有機框架的制備：