[發明專利]一種高溫高壓下生長大顆粒金剛石的方法

有效

• 申請號: 202110100312.X
• 申請日: 2021-01-25
• 公開（公告）號: CN112892411B
• 公開（公告）日: 2022-05-31
• 發明（設計）人: 賀端威;田毅
• 申請（專利權）人: 四川大學;廣東正信硬質材料技術研發有限公司
• 主分類號: B01J3/06
• 分類號: B01J3/06;C30B29/04;C30B1/12
• 代理公司: 成都科海專利事務有限責任公司 51202
• 代理人: 黃幼陵

本發明提供了一種高溫高壓下生長大顆粒金剛石的方法，以晶種、觸媒、碳源為原料，工藝步驟如下：(1)將晶種置于觸媒中模壓成型得到觸媒包裹晶種的復合體，然后用碳源包裹復合體，形成金剛石生長坯體；(2)將步驟(1)得到的金剛石生長坯體與靜高壓設備配套的高溫高壓裝置組合形成合成塊，然后將合成塊放入靜高壓設備中先加壓至金剛石生長壓力、再升溫至金剛石生長溫度保壓保溫生長；(3)保壓保溫結束后，先降溫至室溫、再降壓至常壓，然后將靜高壓設備回程并取出由剩余碳源和觸媒包覆金剛石的塊體，去除該塊體的剩余碳源和觸媒，即得到金剛石。該方法能從多個方向為金剛石生長提供碳源，提高金剛石的生長速率和金剛石大單晶的產出率。

技術領域

本發明屬于人造金剛石技術領域，涉及高溫高壓下生長大顆粒金剛石的方法。

背景技術

金剛石具有高硬度、高導熱率、低膨脹系數等物理性質，應用于機械加工、石油鉆探、電子器件、國防軍工、醫療器械、珠寶首飾等多個領域。人造金剛石單晶使用性能已能與天然金剛石相媲美，摻雜金剛石在某些物理性能上甚至遠超過天然金剛石。

關于大顆粒人造金剛石的合成，目前普遍采用的是溫度梯度法，利用觸媒在高溫高壓下將碳源轉化成為金剛石晶體。所述溫度梯度法，碳源、觸媒、晶種的位置關系如圖1所示，且碳源與晶種之間必須具有合適的溫度差△T，這個溫度差為金剛石生長提供驅動力。因此，溫度梯度法存在以下問題：(1)從碳源、觸媒、晶種的位置關系可以看出，在金剛石生長過程中，碳源只能通過觸媒單方向進行碳原子傳輸，因而碳的傳輸效率較低，影響了金剛石的生長速率，增加了金剛石晶體的生長時間和生長成本；(2)由于碳源與晶種之間必須存在合適的溫度差△T，因而碳源、觸媒、晶種的組裝設計受到限制，組裝時難度大；(3)由于晶種具有不同的晶面，且在相同的溫度壓力的條件下，不同的晶面生長速度不同，如晶面(111)和(100)較其它晶面生長占優勢，因而溫度梯度法在進行金剛石單晶的生長時還需要考慮將晶種具有生長優勢的晶面垂直于碳源傳輸方向，而晶種尺寸較小時很難對晶面進行區分，不僅進一步提高了碳源、觸媒、晶種的組裝難度，而且降低了金剛石大單晶的產出率。

發明內容

本發明的目的在于克服現有技術的不足，提供一種高溫高壓下生長大顆粒金剛石的方法，以便能從多個方向為金剛石生長提供碳源，提高金剛石的生長速率和金剛石大單晶的產出率，并降低碳源、觸媒、晶種的組裝難度。

本發明的技術構思：主要針對溫度梯度法中晶種、觸媒和碳源的位置關系進行改進，形成晶種完全被觸媒包裹、觸媒完全被碳源包裹的位置關系，實現從多個方向為金剛石生長提供碳源，使金剛石晶種的各個晶面都能接收碳源，進行全方位生長，并降低碳源、觸媒、晶種的組裝難度。

本發明所述高溫高壓下生長大顆粒金剛石的方法，以晶種、觸媒、碳源為原料，工藝步驟如下：

(1)將晶種置于觸媒中模壓成型得到觸媒包裹晶種的復合體，然后用碳源包裹所述復合體，形成金剛石生長坯體，所述金剛石生長坯體的外部形狀和尺寸與靜高壓設備配套的高溫高壓裝置的內腔形狀和尺寸匹配；

(2)將步驟(1)得到的金剛石生長坯體與靜高壓設備配套的高溫高壓裝置組合形成合成塊，然后將所述合成塊放入靜高壓設備中先加壓至金剛石生長壓力、再升溫至金剛石生長溫度保壓保溫生長；

(3)保壓保溫結束后，先降溫至室溫、再降壓至常壓，然后將靜高壓設備回程并取出由剩余碳源和觸媒包覆金剛石的塊體，去除該塊體的剩余碳源和觸媒，即得到金剛石。將所得金剛石晶體用去離子水清洗去除殘留HNO₃并在50～60℃干燥去除表面的水份后予以保存。

上述高溫高壓下生長大顆粒金剛石的方法，步驟(1)中用碳源包裹復合體的實現方式有以下兩種：