[發明專利]一種無缺陷的g-C3

在審

• 申請號: 202110051238.7
• 申請日: 2021-01-14
• 公開（公告）號: CN112897484A
• 公開（公告）日: 2021-06-04
• 發明（設計）人: 薛健;周燚灑;張婭
• 申請（專利權）人: 華南理工大學
• 主分類號: C01B21/082
• 分類號: C01B21/082;B01D53/22;B01D67/00;B01D71/02;B82Y30/00;B82Y40/00
• 代理公司: 廣州粵高專利商標代理有限公司 44102
• 代理人: 何淑珍;江裕強

本發明公開了一種無缺陷的g?C₃N₄納米片、二維g?C₃N₄納米片膜及制備方法與應用。制備步驟如下：三聚氰胺和磷酸溶于水中，水熱處理，過濾后通過多元醇和乙醇的混合物作為插入劑加熱回流處理層狀微棒前體；清洗干燥后在惰性氣氛中加熱燒結，得到無缺陷的g?C₃N₄納米片；然后再分散在溶劑中，利用簡單的真空抽濾的方式將納米片沉積于基底得到可用于氣體分離的二維g?C₃N₄納米片膜。本發明組裝的膜展現出優異的氣體分離性能，氫氣透量可達7.23×10^?7mol m^?2s^?1Pa^?1，應用于氫氣與不同動力學直徑的氣體分子的分離，H₂/CO₂選擇性可達30.2，H₂/C₃H₆選擇性過百，具有廣闊的應用前景。

技術領域

本發明屬于氣體膜分離技術領域，具體涉及一種無缺陷的g-C₃N₄納米片、二維g-C₃N₄納米片膜及制備方法與應用。

背景技術

氣體分離廣泛應用于氫氣回收、碳捕集與儲存、天然氣改質、烷烴回收、苯衍生物分離、和空氣凈化等工業過程中。這些過程中常用的技術包括低溫蒸餾，和吸收和吸附，以及膜技術的使用。依靠熱量的過程，如蒸餾和吸收，占世界能源消耗的10％以上，增加了全球排放和污染，基于膜的分離過程不需要加熱，因此是一種有競爭力的氣體分離方法。大約90％的與熱產生相關的成本將通過用膜分離技術代替蒸餾過程來節省。此外，膜分離還有了其他固有的優點，例如更小的環境污染(NO排放)，連續操作，非常簡單。

傳統的聚合物或沸石膜受制于滲透性和選擇性之間的權衡(即羅伯遜上限)。新興的二維(2D)納米薄片支撐膜由于其超薄的厚度和可調的篩分通道，有望克服這一局限性。由這些納米材料組成的膜性能遠高于傳統膜，并且表現出迥異于傳統膜的傳質分離機制。這其中，以石墨烯(graphene)及其衍生物為代表的二維分離膜最為突出。但受低孔隙密度和冗長的層間傳輸通道，石墨烯基膜氣體滲透量仍保持在10^-7(mol m^-2s^-1Pa^-1)量級，仍然處于一個較低的水平，無法滿足工業需求。二維石墨氮化碳(g-C₃N₄)納米片具有類似石墨烯的層狀結構，使其能夠用于膜分離過程。而且固有面內納米孔在整個平面網絡中均勻且高密度分布，這些納米孔不僅可用于小氣體分子的篩分還可以大大縮短膜的氣體傳輸路徑。但目前g-C₃N₄納米片大都是通過自上而下的剝落方式獲得，這一過程中，平面七嗪環單元很容易被破壞，導致g-C₃N₄納米片中出現大的缺陷(大于)，不能用于氣體分離。例如，Wang等將發現剝離得到的g-C₃N₄納米片上存在1～3nm的缺陷孔，裝成得到的二維膜為水分子提供更多傳輸通道卻不能用于氣體分離，只有無缺陷的g-C₃N₄納米片才能用于制備氣體篩分膜。

發明內容