[發明專利]一種石墨烯基非均相電催化陰極及其制備方法和應用

有效

• 申請號: 202110042209.4
• 申請日: 2021-01-13
• 公開（公告）號: CN112811529B
• 公開（公告）日: 2023-01-10
• 發明（設計）人: 胡超權;李暢;李琳;張宇;楊旭
• 申請（專利權）人: 中科南京綠色制造產業創新研究院;南京中科格特康科技有限公司
• 主分類號: C02F1/461
• 分類號: C02F1/461;C01B32/184
• 代理公司: 北京品源專利代理有限公司 11332
• 代理人: 鞏克棟

本發明提供了一種石墨烯基非均相電催化陰極及其制備方法和應用，所述制備方法包括以下步驟：(1)將過渡金屬鹽或其配合物溶解于氧化石墨烯分散液中進行濕法共紡，之后經凝固浴得到氧化石墨烯復合纖維；(2)將步驟(1)得到的氧化石墨烯復合纖維組裝、還原，得到所述石墨烯基非均相電催化陰極。本發明提供的石墨烯基非均相電催化陰極催化活性高、循環穩定性佳，具有廣闊應用前景。

技術領域

本發明屬于石墨烯新材料制備領域，具體涉及一種石墨烯基非均相電催化陰極及其制備方法和應用，尤其涉及一種催化活性高的石墨烯基非均相電催化陰極及其制備方法和應用。

背景技術

有機廢水含有大量難降解和有毒污染物，且成分復雜，其有效處理正成為現代社會可持續發展所亟待解決的問題。高級氧化方法中的電芬頓技術通過陰極還原氧氣原位生成過氧化氫，進而與Fe²⁺等金屬離子發生芬頓或類芬頓反應生成強氧化性·OH自由基，將有機污染物降解為無機態，具有應用范圍廣、抗干擾能力強、簡單高效、綠色可持續等獨特優勢。

碳材料由于具有無毒，析氫過電位高，催化分解H₂O₂活性低，化學穩定性、導電性、抗腐蝕性佳等優異性質，成為最常用的電芬頓陰極材料。然而以石墨氈、活性碳纖維、發泡玻璃碳等為代表的碳基陰極材料催化氧還原活性較低，因而多通過在其表面負載過渡金屬催化劑以提升其催化氧還原產過氧化氫活性。此外，所負載的鐵、銅、錳等過渡金屬亦能作為非均相催化劑與過氧化氫發生芬頓或類芬頓反應原位生成·OH自由基，從而有效避免了傳統均相反應對過渡金屬芬頓試劑濃度要求高、應用pH范圍窄、過渡金屬鹽沉積造成二次污染等問題。然而，傳統碳基陰極材料本身比表面積較小，因而在其表面負載的過渡金屬催化劑對陰極材料整體性能的提升作用有限。此外，有機廢水多以酸堿廢水為主，陰極材料表面負載的過渡金屬催化劑在酸堿廢水中易于析出，不僅導致電催化陰極材料的催化活性大幅下降，同時對有機廢水造成金屬離子二次污染。

CN109896598A公開了一種基于碳氈負載鐵納米顆粒的電芬頓陰極材料的制備方法及其在降解水中有機污染物中的應用，將聚苯胺通過電化學沉積負載到純碳氈上，再負載鐵顆粒得到鐵碳摻雜的多孔復合碳纖維材料，將此碳氈作為陰極材料應用于電芬頓水處理裝置中并曝入空氣，便可在陰極處催化產生羥基自由基，進而降解水中的有機污染物。該發明充分發揮了碳纖維比表面積大的特點，具有處理效率高、綠色環保等優點，能在工業印染廢水和地下水處理領域產生經濟效益和社會效益。但是其負載于碳氈表面的鐵納米顆粒在酸堿廢水中易析出，降低催化活性。

CN108114720A公開了一種非均相光芬頓催化材料的制備方法，首先制備氧化石墨烯備用；然后將Fe₃O₄與CuO共負載至所制備的氧化石墨烯上；再基于負載后的氧化石墨烯制作中空核殼結構，得到中空核殼結構非均相光芬頓催化材料Fe₃O₄-CuO-GO，能夠一定程度克服pH作用范圍小、重復使用性差、易造成二次污染的問題，然而該核殼結構催化材料導電性較差，難以應用于電化學降解有機污染物。

現有技術中的碳基陰極材料存在催化活性下降、對有機廢水造成金屬離子二次污染的問題，因此，如何提供一種能夠在電極材料體相中均勻分布，具有優異的催化活性與豐富的催化活性位點，且與電極材料具有強相互作用的非均相電催化陰極，成為了亟待解決的問題。

發明內容

針對現有技術的不足，本發明的目的在于提供一種石墨烯基非均相電催化陰極及其制備方法和應用，尤其提供一種催化活性高的石墨烯基非均相電催化陰極及其制備方法和應用。本發明提供的石墨烯基非均相電催化陰極催化活性高、循環穩定性佳，具有廣闊應用前景。

為達到此發明目的，本發明采用以下技術方案：

第一方面，本發明提供了一種石墨烯基非均相電催化陰極的制備方法，所述制備方法包括以下步驟：