[發(fā)明專利]一種光催化氧化裂解木質(zhì)素C-O鍵及苯環(huán)的方法

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 202110028278.X
• 申請日: 2021-01-11
• 公開（公告）號: CN113275038B
• 公開（公告）日: 2022-10-25
• 發(fā)明（設計）人: 關建郁;曹銘隆;李雪輝;吳可嘉;劉思潔;龍金星
• 申請（專利權）人: 華南理工大學
• 主分類號: B01J31/06
• 分類號: B01J31/06;B01J23/745;B01J35/08;B01J37/34;B01J37/10;B01J37/08
• 代理公司: 廣州市華學知識產(chǎn)權代理有限公司 44245
• 代理人: 蔡茂略

1.一種光催化氧化裂解木質(zhì)素C-O鍵及苯環(huán)的方法，其特征在于：在溶劑中，以木質(zhì)素為反應底物，通入氣體，在光源激發(fā)的條件下，使用木質(zhì)素磺酸鈉改性的二氧化鈦包覆的四氧化三鐵復合催化劑并耦合過氧化氫的作用，在20-60℃的溫度下反應1-12 h，進行木質(zhì)素的C-O鍵以及苯環(huán)的選擇性裂解，生成芳香化合物以及酯類鏈烴；所述的木質(zhì)素磺酸鈉改性的二氧化鈦包覆的四氧化三鐵復合催化劑通過如下方法制備：將木質(zhì)素磺酸鈉、Fe₃O₄和鈦酸酯加入乙醇中，加入水，超聲處理，轉(zhuǎn)移到高壓釜中，在130-200℃下反應3-8 h，洗滌，升溫至450-650℃處理2-8 h，得到木質(zhì)素磺酸鈉改性的二氧化鈦包覆的四氧化三鐵復合催化劑；整個木質(zhì)素磺酸鈉改性的二氧化鈦包覆的四氧化三鐵復合催化劑表面布滿多孔結(jié)構(gòu)。

2.根據(jù)權利要求1所述一種光催化氧化裂解木質(zhì)素C-O鍵及苯環(huán)的方法，其特征在于，所述的鈦酸酯為鈦酸四丁酯或鈦酸異丙酯；所述的Fe₃O₄與鈦酸酯的質(zhì)量比為1:（5-50）；所述的鈦酸酯與木質(zhì)素磺酸鈉的質(zhì)量比為1:（0.05-0.15）；每克鈦酸酯加入乙醇1-5毫升；每克鈦酸酯加入水0.1-1.0毫升。

3.根據(jù)權利要求1所述一種光催化氧化裂解木質(zhì)素C-O鍵及苯環(huán)的方法，其特征在于，所述的超聲處理的時間為10-30min；所述的洗滌為用無水乙醇和去離子水洗滌。

4.根據(jù)權利要求1所述一種光催化氧化裂解木質(zhì)素C-O鍵及苯環(huán)的方法，其特征在于，所述的木質(zhì)素包括有機溶蔗渣木質(zhì)素和堿木質(zhì)素中的一種。

5.根據(jù)權利要求1所述一種光催化氧化裂解木質(zhì)素C-O鍵及苯環(huán)的方法，其特征在于：反應底物與復合催化劑的質(zhì)量比為1：（0.5-2）；所述的溶劑包括水、甲醇、乙醇和正丙醇中的一種或多種；溶劑與過氧化氫的體積比為1:（0.01-0.05）；所述的氣體為氧氣、氮氣或空氣；通入氣體的流速為10-100 mL/min。

6.根據(jù)權利要求1所述一種光催化氧化裂解木質(zhì)素C-O鍵及苯環(huán)的方法，其特征在于：所述的光源為氙燈或汞燈；光源的功率為350-500W。

7.根據(jù)權利要求1所述一種光催化氧化裂解木質(zhì)素C-O鍵及苯環(huán)的方法，其特征在于：所述的芳香化合物為苯甲醇、苯甲醛、苯甲酸、苯甲酸甲酯、對苯酚和4-乙烯基苯酚中的一種或多種；所述的酯類鏈烴為草酸二甲酯、丙二酸二甲酯、丁二酸二甲酯、馬來酸二甲酯和己二酸二甲酯中的一種或多種。

8.一種光催化氧化裂解木質(zhì)素模型化合物C-O鍵及苯環(huán)的方法，其特征在于：在溶劑中，以木質(zhì)素模型化合物為反應底物，通入氣體，在光源激發(fā)的條件下，使用木質(zhì)素磺酸鈉改性的二氧化鈦包覆的四氧化三鐵復合催化劑并耦合過氧化氫的作用，在20-60℃的溫度下反應1-12 h，進行木質(zhì)素模型化合物的C-O鍵以及苯環(huán)的選擇性裂解，生成芳香化合物以及酯類鏈烴；所述的木質(zhì)素磺酸鈉改性的二氧化鈦包覆的四氧化三鐵復合催化劑通過如下方法制備：將木質(zhì)素磺酸鈉、Fe₃O₄和鈦酸酯加入乙醇中，加入水，超聲處理，轉(zhuǎn)移到高壓釜中，在130-200℃下反應3-8 h，洗滌，升溫至450-650℃處理2-8 h，得到木質(zhì)素磺酸鈉改性的二氧化鈦包覆的四氧化三鐵復合催化劑；整個木質(zhì)素磺酸鈉改性的二氧化鈦包覆的四氧化三鐵復合催化劑表面布滿多孔結(jié)構(gòu)；所述的木質(zhì)素模型化合物包括木質(zhì)素二聚體模型化合物或木質(zhì)素單體模型化合物；所述的木質(zhì)素二聚體模型化合物包括4-芐氧基苯酚或1-苯基-2-苯氧基乙醇；所述的木質(zhì)素單體模型化合物包括愈創(chuàng)木酚、對苯二酚、2-(4-羥苯基)乙醇或2,6-二甲氧基苯酚。