[發明專利]復合催化體、原位消除甲烷二氧化碳重整催化劑積碳的方法及系統

有效

• 申請號: 202011629666.5
• 申請日: 2020-12-30
• 公開（公告）號: CN112827502B
• 公開（公告）日: 2022-10-25
• 發明（設計）人: 曹鵬飛;范娟
• 申請（專利權）人: 西安交通大學
• 主分類號: B01J27/232
• 分類號: B01J27/232;B01J8/10;C01B3/40
• 代理公司: 西安通大專利代理有限責任公司 61200
• 代理人: 王艾華

本發明公開了一種復合催化體、原位消除甲烷二氧化碳重整催化劑積碳的方法及系統，復合催化體由碳酸鹽及過渡金屬催化劑混合而成，該復合催化體、方法及系統能夠有效解決甲烷二氧化碳重整催化劑在反應中因積碳導致的失活問題，提高催化劑的長時穩定性。

技術領域

本發明屬于甲烷重整及二氧化碳資源化利用技術領域，涉及一種復合催化體、原位消除甲烷二氧化碳重整催化劑積碳的方法及系統。

背景技術

我國是能源消費大國，但在我國‘貧油’的國情下日益凸顯的原油供給安全問題限制了石油化工的發展，而通過甲烷(天然氣、煤層氣和煙道氣)轉化合成清潔的、高附加值的液體燃料和化工制品是解決我國當前石油化工戰略安全問題的重要方式之一，具有重要學術研究價值和工程應用前景。甲烷二氧化碳重整(DRM)制備合成氣反應是將甲烷和二氧化碳轉化為高附加值產物并通過對二氧化碳資源的大規模、高效利用實現總體碳平衡的重要環節之一，同時該過程作為非常高效的化學儲能體系之一可以與新能源(太陽能、風能)的利用相結合，因此DRM反應被認為是未來最具潛力的技術之一。

目前用于DRM催化劑的活性組分主要以貴金屬和過渡金屬為主，貴金屬催化劑(像Pt、Rh和Ru)顯示出優秀的催化活性和抗積碳性能，但是其資源稀缺、價格高的缺點嚴重制約了其大規模的工業應用。過渡金屬因具有價格低、儲量大且部分金屬(Ni和Co)具有媲美部分貴金屬的催化效率，但在反應中常常出現的嚴重積炭和高溫易團聚現象導致其穩定性較差。因此如何抑制積碳生成的研究已成為推動DRM技術商業化的關鍵步驟。

發明內容

本發明的目的在于克服上述現有技術的缺點，提供了一種復合催化體、原位消除甲烷二氧化碳重整催化劑積碳的方法及系統，該復合催化體、方法及系統能夠有效解決甲烷二氧化碳重整催化劑在反應中因積碳導致的失活問題，提高催化劑的長時穩定性。

為達到上述目的，本發明所述的復合催化體由碳酸鹽及過渡金屬催化劑混合而成。

所述碳酸鹽為K₂CO₃、Na₂CO₃、Li₂CO₃、GaCO₃、MgCO₃、SrCO₃及BaCO₃中的一種或多種混合而成的混合物。

過渡金屬催化劑為鎳基催化劑或鈷基催化劑。

一種原位消除甲烷二氧化碳重整催化劑積碳的方法包括以下步驟：

利用復合催化體催化積碳與二氧化碳進行反應生成一氧化碳，形成反應循環實現動態、持續消除積碳，以原位消除甲烷二氧化碳重整催化劑積碳。

一種原位消除甲烷二氧化碳重整催化劑積碳的系統包括反應器、甲烷輸入管道、二氧化碳輸入管道及預混發生器；

反應器內填充有權利要求所述的復合催化體，甲烷輸入管道及二氧化碳輸入管道與預混發生器的入口相連通，預混發生器的出口與反應器底部的入口相連通，反應器頂部設置有氣體出口。

反應器內設置有用于對復合催化體進行攪拌的多重攪拌器。

反應器的底部設置有若干氣體噴射裝置，其中，預混發生器的出口與氣體噴射裝置的入口相連通，氣體噴射裝置的出口位于反應器內。

甲烷輸入管道及二氧化碳輸入管道上均設置有氣體過濾裝置。

本發明具有以下有益效果：