[發(fā)明專(zhuān)利]一種氮空位與羥基協(xié)同修飾石墨相氮化碳光催化劑及其制備和在光催化產(chǎn)氫中的應(yīng)用

有效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 202011500100.2
• 申請(qǐng)日: 2020-12-17
• 公開(kāi)（公告）號(hào): CN112517043B
• 公開(kāi)（公告）日: 2021-11-26
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 潘軍;翟歡歡;譚鵬飛;魯利利;劉洪沁;劉勇
• 申請(qǐng)（專(zhuān)利權(quán)）人: 中南大學(xué)
• 主分類(lèi)號(hào): B01J27/24
• 分類(lèi)號(hào): B01J27/24;C01B3/04
• 代理公司: 長(zhǎng)沙市融智專(zhuān)利事務(wù)所(普通合伙) 43114
• 代理人: 張偉;魏娟

本發(fā)明公開(kāi)了一種氮空位與羥基協(xié)同修飾石墨相氮化碳光催化劑及其制備和在光催化產(chǎn)氫中的應(yīng)用。將三聚氰胺與草酰二肼混合后，進(jìn)行煅燒，得到氮空位修飾g?C₃N₄；將氮空位修飾g?C₃N₄與氨水超聲混合后，進(jìn)行水熱反應(yīng)，即得氮空位與羥基協(xié)同修飾g?C₃N₄光催化劑。該催化劑利用氮空位和羥基對(duì)光生電子?空穴的協(xié)同作用提升g?C₃N₄光催化劑的產(chǎn)氫速率，H₂產(chǎn)率最高可達(dá)107.4μmol g^?1h^?1，且該催化劑的制備方法簡(jiǎn)單，成本低，有利于大規(guī)模生產(chǎn)。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及一種光催化劑，具體涉及一種氮空位與羥基協(xié)同修飾g-C₃N₄光催化劑及其制備方法，以及氮空位與羥基協(xié)同修飾g-C₃N₄光催化劑在光催化水分解生產(chǎn)氫氣中的應(yīng)用，屬于光催化產(chǎn)氫技術(shù)領(lǐng)域。

背景技術(shù)

隨著人類(lèi)社會(huì)工業(yè)化的發(fā)展，傳統(tǒng)能源過(guò)度消耗，能源危機(jī)逐漸成為21世紀(jì)人類(lèi)面臨的最大難題。化石能源在地殼中的儲(chǔ)量有限且不可再生，在使用過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生CO₂、CH₄等對(duì)大氣層造成危害的溫室氣體。因此人們?cè)噲D尋找綠色能源來(lái)代替化石燃料，風(fēng)能、水能、太陽(yáng)能等可再生能源因此受到高度重視。除此之外，氫能被視為最具有發(fā)展前景的清潔能源，具有能耗低、操作簡(jiǎn)單且清潔無(wú)污染等優(yōu)點(diǎn)，而且氫的熱值遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)化石燃料。氫能主要應(yīng)用于氫燃料電池、固體氧化物電池、氫能發(fā)電、氫氣燃燒等方面。

在目前已知的光催化材料中，g-C₃N₄光催化劑具有價(jià)格低廉、光學(xué)性能良好、化學(xué)穩(wěn)定性好等優(yōu)勢(shì)，成為光催化劑中被廣泛研究的一種材料。但雖然經(jīng)過(guò)了多年研究，仍難以滿足商業(yè)應(yīng)用的需求，因?yàn)間-C₃N₄的親水性差、光生載流子復(fù)合率高以及帶隙較寬等缺陷，嚴(yán)重限制了它的光催化產(chǎn)氫活性。為了緩解上述問(wèn)題，文獻(xiàn)(Li Y,Xu H,Ouyang S,etal.In situ surface alkalinized g-C₃N₄ toward enhancement of photocatalytic H₂evolution under visible-light irradiation[J].Journal of Materials ChemistryA,2016,4(8):2943-2950.)公開(kāi)了通過(guò)原位合成的方法將羥基加載到g-C₃N₄上，可以降低光生載流子的復(fù)合效率，但單純的加載羥基無(wú)法提升催化劑對(duì)光的吸收能力，所以可見(jiàn)光的利用率依然很低。文獻(xiàn)(Ding J,Xu W,Wan H,et al.Nitrogen vacancy engineeredgraphitic C₃N₄-based polymers for photocatalytic oxidation of aromaticalcohols to aldehydes[J].Applied Catalysis B:Environmental,2018,221:626-634.)公開(kāi)了在─NH_x點(diǎn)陣位置形成的氮空位可以顯著提升光的吸收能力，同時(shí)促進(jìn)電子和空穴的分離速率。而g-C₃N₄親水性差這一缺陷依然未得到有效改善，致使質(zhì)子無(wú)法輕易與水接觸并在光照條件下合成氫氣。所以探索出一種可全方位改善g-C₃N₄的光電子復(fù)合效率、親水性和光吸收能力等性能的催化劑制備方法依然是目前研究的難點(diǎn)。

發(fā)明內(nèi)容