[發(fā)明專利]一種瞬態(tài)反應(yīng)分析系統(tǒng)、方法及其應(yīng)用

在審

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 202011451348.4
• 申請(qǐng)日: 2020-12-10
• 公開（公告）號(hào): CN114624342A
• 公開（公告）日: 2022-06-14
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 韓晶峰;魏迎旭;劉中民;吳一墨
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所
• 主分類號(hào): G01N30/02
• 分類號(hào): G01N30/02;G01N30/72;B01J8/24;B01J8/02
• 代理公司: 北京元周律知識(shí)產(chǎn)權(quán)代理有限公司 11540
• 代理人: 楊曉云

本申請(qǐng)公開了一種瞬態(tài)反應(yīng)分析系統(tǒng)、方法及在催化反應(yīng)體系中的應(yīng)用。所述分析系統(tǒng)包括瞬態(tài)反應(yīng)氣路和氣相產(chǎn)物檢測(cè)裝置；所述瞬態(tài)反應(yīng)氣路，設(shè)置有切換閥和閥組，分別用于氣相產(chǎn)物取樣和分析的切換和存儲(chǔ)一定反應(yīng)時(shí)間的氣相產(chǎn)物；所述催氣相產(chǎn)物檢測(cè)裝置，包含可用于實(shí)時(shí)采集信號(hào)的質(zhì)譜或色質(zhì)聯(lián)用，用于所述氣相產(chǎn)物定量分析。所述瞬態(tài)反應(yīng)分析系統(tǒng)可以實(shí)現(xiàn)氣相產(chǎn)物秒級(jí)時(shí)間分辨檢測(cè)，用于檢測(cè)分子篩反應(yīng)體系最初期反應(yīng)產(chǎn)物和穩(wěn)態(tài)同位素瞬變動(dòng)力學(xué)分析。

技術(shù)領(lǐng)域

本申請(qǐng)涉及一種瞬態(tài)反應(yīng)分析系統(tǒng)、方法及其在催化反應(yīng)體系中的應(yīng)用，屬于化工領(lǐng)域。

背景技術(shù)

在催化反應(yīng)的研究過(guò)程中，對(duì)催化反應(yīng)產(chǎn)物的分析而得到的活性和選擇性是催化劑評(píng)價(jià)的最基本的也是最重要指標(biāo)。一般而言，研究者利用氣相、液相色譜和質(zhì)譜等手段分析催化反應(yīng)產(chǎn)物。相較而言，質(zhì)譜分析產(chǎn)物的時(shí)間更短，可以實(shí)現(xiàn)反應(yīng)產(chǎn)物實(shí)時(shí)分析檢測(cè)，但是對(duì)于復(fù)雜反應(yīng)體系，以甲醇制烯烴為例，其氣相產(chǎn)物多大幾十上百種，且各組分含量差異幾個(gè)數(shù)量級(jí)，難以利用質(zhì)譜手段分析定量產(chǎn)物組成。同時(shí)傳統(tǒng)的色譜分析方法分析時(shí)間幾十分鐘，無(wú)法實(shí)時(shí)觀測(cè)反應(yīng)產(chǎn)物組成，無(wú)法實(shí)時(shí)反映催化劑活性和選擇性的變化過(guò)程。在甲醇制烯烴等復(fù)雜催化過(guò)程研究中，研究者希望能夠?qū)崿F(xiàn)快速時(shí)間分辨的產(chǎn)物分析，已有的產(chǎn)物分析手段難以達(dá)到這個(gè)要求。

穩(wěn)態(tài)同位素瞬變動(dòng)力學(xué)分析是一種可以在穩(wěn)定狀態(tài)下監(jiān)測(cè)重要?jiǎng)恿W(xué)參數(shù)的技術(shù)，是催化反應(yīng)機(jī)理和動(dòng)力學(xué)研究的重要手段。通常在維持壓力不變的條件下(在穩(wěn)定狀態(tài)下)，利用質(zhì)譜檢測(cè)切換反應(yīng)物同位素后同位素的衰變或生成過(guò)程。對(duì)于類似甲醇制烯烴等復(fù)雜催化過(guò)程研究，質(zhì)譜檢測(cè)無(wú)法分辨復(fù)雜的產(chǎn)物，更無(wú)法實(shí)現(xiàn)同位素跟蹤，而色質(zhì)聯(lián)用分析受限于色譜分析時(shí)長(zhǎng)，無(wú)法實(shí)現(xiàn)秒級(jí)跟蹤應(yīng)物同位素切換后同位素的衰變或生成過(guò)程，使得這一研究手段難以應(yīng)用到復(fù)雜催化體系。

發(fā)明內(nèi)容

本申請(qǐng)公開了一種瞬態(tài)反應(yīng)分析系統(tǒng)、方法及在催化反應(yīng)體系中的應(yīng)用。所述瞬態(tài)反應(yīng)分析系統(tǒng)可以實(shí)現(xiàn)氣相產(chǎn)物秒級(jí)時(shí)間分辨檢測(cè)，用于檢測(cè)分子篩反應(yīng)體系最初期反應(yīng)產(chǎn)物和穩(wěn)態(tài)同位素瞬變動(dòng)力學(xué)分析。

根據(jù)本申請(qǐng)的一個(gè)方面，提供了一種瞬態(tài)反應(yīng)分析系統(tǒng)，所述分析裝置包括連通的瞬態(tài)反應(yīng)氣路和氣相產(chǎn)物檢測(cè)裝置；

所述瞬態(tài)反應(yīng)氣路，設(shè)置有切換閥和閥組，分別用于氣相產(chǎn)物取樣和分析的切換和存儲(chǔ)一定反應(yīng)時(shí)間的氣相產(chǎn)物；

所述催氣相產(chǎn)物檢測(cè)裝置，包含可用于實(shí)時(shí)采集信號(hào)的色譜或色質(zhì)聯(lián)用，用于所述氣相產(chǎn)物定量分析。

作為一種實(shí)施方式，所述瞬態(tài)反應(yīng)氣路在氣流方向依次設(shè)置1個(gè)切換閥和1個(gè)閥組；所述閥組由n個(gè)四通閥和n個(gè)樣品環(huán)組成；其中，切換閥控制該裝置氣相產(chǎn)物取樣和分析的切換，第n個(gè)四通閥控制第n個(gè)樣品環(huán)的取樣、封存和分析的切換；n為大于1的任意正整數(shù)。

作為一種實(shí)施方式，所述瞬態(tài)反應(yīng)氣路在氣流方向依次設(shè)置的1個(gè)切換閥和1個(gè)閥組；所述閥組由n個(gè)四通閥和n個(gè)樣品環(huán)組成；所述切換閥和閥組控制切換閥處于取樣狀態(tài)，即閥組與尾氣連通，當(dāng)反應(yīng)時(shí)間為t1時(shí)，第1個(gè)四通閥控制第1個(gè)樣品環(huán)進(jìn)行氣相產(chǎn)物取樣，取樣結(jié)束后關(guān)閉第1個(gè)四通閥，封存氣相產(chǎn)物p1；直至當(dāng)反應(yīng)時(shí)間為tn時(shí)，第n個(gè)四通閥控制第n個(gè)樣品環(huán)進(jìn)行氣相產(chǎn)物取樣，取樣結(jié)束后即關(guān)閉第n個(gè)四通閥，封存氣相產(chǎn)物pn；

所述瞬態(tài)反應(yīng)氣路水平設(shè)置的1個(gè)切換閥和n個(gè)閥組全部取樣完畢后，控制切換閥處于分析狀態(tài)，即閥組與色譜或色質(zhì)聯(lián)用載氣連通，待色譜或色質(zhì)聯(lián)用基線穩(wěn)定后，第1個(gè)四通閥控制第1個(gè)樣品環(huán)進(jìn)行氣相產(chǎn)物分析，分析結(jié)束后關(guān)閉第1個(gè)四通閥；直至第n個(gè)四通閥控制第n個(gè)樣品環(huán)進(jìn)行氣相產(chǎn)物分析，分析結(jié)束后即關(guān)閉第n個(gè)四通閥，分析完成。

可選地，n為1～100范圍內(nèi)的任意正整數(shù)。

根據(jù)本申請(qǐng)的另一個(gè)方面，提供了一種瞬態(tài)反應(yīng)分析方法，該分析方法采用上述的分析系統(tǒng)進(jìn)行。

所述瞬態(tài)反應(yīng)分析方法實(shí)現(xiàn)氣相產(chǎn)物秒級(jí)時(shí)間分辨分析。