[發明專利]一種綠色高效剝離石墨制備石墨烯的方法

在審

• 申請號: 202011364635.1
• 申請日: 2020-11-27
• 公開（公告）號: CN112408369A
• 公開（公告）日: 2021-02-26
• 發明（設計）人: 李希勝
• 申請（專利權）人: 煙臺德鵬晟陽碳材料有限公司
• 主分類號: C01B32/19
• 分類號: C01B32/19
• 代理公司: 山東重諾律師事務所 37228
• 代理人: 任啟明

1.一種綠色高效剝離石墨制備石墨烯的方法，其特征在于，以氨基化茶多酚為插層剝離劑，加入到鋰鹽無水有機溶劑中作為電解液，配置成剝離介質，以石墨作為陰極，惰性金屬電極為陽極，通入直流電發生電化學反應，將電解后的產物通過低溫高壓均質或/和超聲的機械作用下，進行二次物理液相剝離，然后進行分離和洗滌，最后高溫干燥得到石墨烯粉體。

2.如權利要求1所述一種綠色高效液相剝離石墨制備石墨烯的方法，其特征在于，包括以下步驟：

S1、以氨基化茶多酚為插層剝離劑，鋰鹽為電解質和分散劑，混合到無水有機溶劑中配置成剝離介質；

S2、將S1中得到的剝離介質作為電解液，石墨電極作為陰極，惰性金屬電極作為陽極，通入恒壓直流電，進行電化學反應；

S3、將S2中得到的插層石墨烯預剝離分散液通過低溫高壓均質或/和超聲的機械作用下，進行二次物理液相剝離反應，得到石墨烯混合分散體系；

S4、將S3中所得到的石墨烯混合分散體系進行分離和洗滌，得到水性石墨烯漿料；

S5、將S4中所制備的水性石墨烯漿料，高溫干燥得到石墨烯粉體。

3.根據權利要求2所述的一種綠色高效剝離石墨制備石墨烯的方法，其特征在于，在S1的操作步驟中，所述氨基化茶多酚是通過使用液氨在低溫-20℃和高壓0.8Mpa下與茶多酚反應改性的產物，茶多酚的化學成分由兒茶素類、黃酮類、花青素類和酚酸類物質的一種或幾種組成，茶多酚是從不同品種茶中提取。

4.根據權利要求2所述的一種綠色高效剝離石墨制備石墨烯的方法，其特征在于，在S1的操作步驟中，所述鋰鹽為LiPF6、LiClO4、LiBF4、LiAsF6中的一種或幾種組成，所述剝離介質中的插層剝離劑濃度為0.1－20.0 wt％，所述鋰鹽的摩爾濃度為0.1－2.0 mol/L，所述無水有機溶劑為環狀碳酸酯、鏈狀碳酸酯、羧酸酯類中的一種或幾種組成。

5.根據權利要求2所述的一種綠色高效剝離石墨制備石墨烯的方法，其特征在于，在S2的操作步驟中，所述石墨電極為鱗片石墨、膨脹石墨、氧化石墨和定向熱解石墨等壓制成的電極，電極形狀可以是棒狀、片狀或塊狀等，所述惰性金屬電極為鉑和金等，電極形狀可以是棒狀、片狀或網狀等。

6.根據權利要求2所述的一種綠色高效剝離石墨制備石墨烯的方法，其特征在于，在S2的操作步驟中，所述恒壓直流電的電壓為1-30V。

7.根據權利要求2所述的一種綠色高效剝離石墨制備石墨烯的方法，其特征在于，在S3的操作步驟中，所述低溫高壓均質的條件為低溫范圍1.0－10℃，高壓范圍1500－2000bar，超聲頻率20000－25000 Hz，超聲溫度40－80 ℃，所述液相剝離反應時間為0.5－5.0h。

8.根據權利要求2所述的一種綠色高效剝離石墨制備石墨烯的方法，其特征在于，在S4的操作步驟中，所述分離方法為高速離心、真空抽濾和板框壓濾中的一種或多種，所述洗滌次數為1－6次。

9.根據權利要求2所述的一種綠色高效剝離石墨制備石墨烯的方法，其特征在于，在S4的操作步驟中，所述水性石墨烯漿料中石墨烯含量為1－10 wt％，氨基化茶多酚含量＜0.5wt％。

10.根據權利要求2所述的一種綠色高效剝離石墨制備石墨烯的方法，其特征在于，在S5的操作步驟中，所述高溫干燥方式為真空干燥、噴霧干燥、微波干燥和超臨界干燥中的一種或多種組合。