[發(fā)明專利]一種鋯酸鑭鋰固態(tài)電解質(zhì)及其制備方法

有效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 202011300233.5
• 申請(qǐng)日: 2020-11-19
• 公開（公告）號(hào): CN112537958B
• 公開（公告）日: 2022-04-05
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 林鐵松;王策;林盼盼;何鵬
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 哈爾濱工業(yè)大學(xué)
• 主分類號(hào): H01M10/0562
• 分類號(hào): H01M10/0562;H01M10/058;H01M10/052;C04B35/48;C04B35/50;C04B35/622;C04B35/64;C04B35/626
• 代理公司: 北京隆源天恒知識(shí)產(chǎn)權(quán)代理有限公司 11473
• 代理人: 閆冬

1.一種鋯酸鑭鋰固態(tài)電解質(zhì)的制備方法，其特征在于，包括如下步驟：

步驟S1、分別制備鋯酸鑭鋰粉末和鍺酸鋰粉末，其中，在制備所述鋯酸鑭鋰粉末的過程中加入五氧化二鉭，所述鋯酸鑭鋰粉末的粒徑為3-7μm，所述鍺酸鋰粉末的粒徑為0.1-0.5μm；

步驟S2、在所述鋯酸鑭鋰粉末表面包覆所述鍺酸鋰粉末，得到復(fù)合粉末，其中，所述鋯酸鑭鋰粉末為95-99重量份，所述鍺酸鋰粉末為1-5重量份；

步驟S3、將所述復(fù)合粉末經(jīng)預(yù)壓成型和冷等靜壓處理后，得到陶瓷生坯，將所述陶瓷生坯經(jīng)過液相燒結(jié)后，得到鋯酸鑭鋰固態(tài)電解質(zhì)，其中，所述液相燒結(jié)反應(yīng)溫度為1100-1150℃，所述液相燒結(jié)反應(yīng)時(shí)間為3-6h。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的鋯酸鑭鋰固態(tài)電解質(zhì)的制備方法，其特征在于，所述步驟S1中，所述制備鋯酸鑭鋰粉末包括：將碳酸鋰、氧化鑭、氧化鋯和五氧化二鉭通過球磨混合均勻，得到原材料混合粉末，將所述原材料混合粉末經(jīng)過固相反應(yīng)和球磨后，得到所述鋯酸鑭鋰粉末。

3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的鋯酸鑭鋰固態(tài)電解質(zhì)的制備方法，其特征在于，所述碳酸鋰、所述氧化鑭、所述氧化鋯和所述五氧化二鉭按照如下重量份進(jìn)行混合：碳酸鋰25-30份、氧化鑭45-50份、氧化鋯15-20份和五氧化二鉭10-15份。

4.根據(jù)權(quán)利要求2所述的鋯酸鑭鋰固態(tài)電解質(zhì)的制備方法，其特征在于，

對(duì)所述原材料混合粉末進(jìn)行固相反應(yīng)時(shí)，將所述原材料混合粉末從常溫升至固相反應(yīng)溫度進(jìn)行固相反應(yīng)，所述固相反應(yīng)溫度為900-950℃，升溫速率為3-5℃/min，所述固相反應(yīng)時(shí)間為6-8h；

制備所述原材料混合粉末和所述鋯酸鑭鋰粉末時(shí)，均以異丙醇為球磨介質(zhì)進(jìn)行所述球磨，且所述球磨轉(zhuǎn)速均為400-500r/min，所述球磨時(shí)間均為10-12h。

5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的鋯酸鑭鋰固態(tài)電解質(zhì)的制備方法，其特征在于，所述步驟S1中，制備所述鍺酸鋰粉末包括：將碳酸鋰和氧化鍺混合均勻后，經(jīng)過固相反應(yīng)和球磨后，得到鍺酸鋰粉末。

6.根據(jù)權(quán)利要求5所述的鋯酸鑭鋰固態(tài)電解質(zhì)的制備方法，其特征在于，所述碳酸鋰和所述氧化鍺按照如下摩爾份數(shù)進(jìn)行混合：碳酸鋰40-70份和鍺酸鋰30-60份。

7.根據(jù)權(quán)利要求5所述的鋯酸鑭鋰固態(tài)電解質(zhì)的制備方法，其特征在于，

對(duì)所述碳酸鋰和所述氧化鍺的混合粉末進(jìn)行固相反應(yīng)時(shí)，將所述碳酸鋰和所述氧化鍺的混合粉末從常溫升至固相反應(yīng)溫度進(jìn)行固相反應(yīng)，所述固相反應(yīng)溫度為900-1000℃，升溫速率為5-10℃/min，所述燒結(jié)反應(yīng)時(shí)間為6-8h；

制備所述鍺酸鋰粉末時(shí)，以異丙醇為球磨介質(zhì)進(jìn)行所述球磨，且所述球磨轉(zhuǎn)速為600-800r/min，所述球磨時(shí)間為10-12h。

8.根據(jù)權(quán)利要求1所述的鋯酸鑭鋰固態(tài)電解質(zhì)的制備方法，其特征在于，所述步驟S2中，制備所述復(fù)合粉末包括：將所述鋯酸鑭鋰粉末和所述鍺酸鋰粉末通過球磨混合均勻，得到所述復(fù)合粉末，所述球磨以異丙醇為球磨介質(zhì)進(jìn)行球磨，所述球磨轉(zhuǎn)速為400-500r/min，球磨時(shí)間為10-12h。

9.根據(jù)權(quán)利要求1所述的鋯酸鑭鋰固態(tài)電解質(zhì)的制備方法，其特征在于，所述步驟S3中，制備所述鋯酸鑭鋰固態(tài)電解質(zhì)具體包括：將所述復(fù)合粉末通過粉末壓片機(jī)保壓60-90s，壓制成型，然后在180-220MPa的壓力下進(jìn)行冷等靜壓，保壓2-10min，得到所述陶瓷坯體，將所述陶瓷坯體在密閉條件下，從常溫升至燒結(jié)反應(yīng)溫度進(jìn)行液相燒結(jié)反應(yīng)，得到鋯酸鑭鋰固態(tài)電解質(zhì)；其中，升溫速率為3-5℃/min。

10.一種鋯酸鑭鋰固態(tài)電解質(zhì)，其特征在于，所述鋯酸鑭鋰固態(tài)電解質(zhì)采用如權(quán)利要求1-9任一項(xiàng)所述的鋯酸鑭鋰固態(tài)電解質(zhì)的制備方法制得。