[發(fā)明專利]一種碳基復(fù)合材料的制備方法和用途

在審

• 申請?zhí)枺?/td>: 202011289962.5
• 申請日: 2020-11-17
• 公開（公告）號: CN112591741A
• 公開（公告）日: 2021-04-02
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 鄭雄;胡婉瑩;陳銀廣;吳瑒
• 申請（專利權(quán)）人: 同濟(jì)大學(xué)
• 主分類號: C01B32/194
• 分類號: C01B32/194;C01B32/174;C02F3/34;C02F101/30
• 代理公司: 上海光華專利事務(wù)所(普通合伙) 31219
• 代理人: 許亦琳;余明偉

本發(fā)明提供了一種碳基復(fù)合材料的制備方法和用途，發(fā)明人利用碳納米管與石墨烯原材料復(fù)合后具有優(yōu)異的電子傳遞性能以及核黃素能增強(qiáng)微生物脫色的特點(diǎn)，將三種材料復(fù)合，形成一種碳基復(fù)合材料，在提高單一碳材料的導(dǎo)電性與生物相容性的同時(shí)，實(shí)現(xiàn)對核黃素的固定，合成具有優(yōu)異電子傳遞性能與生物安全性的碳基復(fù)合材料。采用本方法制備的碳基復(fù)合材料分散性能好且可循環(huán)使用且能夠有效的對偶氮染料進(jìn)行脫色。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于環(huán)境工程廢水處理領(lǐng)域，具體涉及一種碳基復(fù)合材料的制備方法和用途。

背景技術(shù)

染料行業(yè)是環(huán)境污染最嚴(yán)重的行業(yè)之一。目前，中國染料的年產(chǎn)量超過9×10⁵t，占世界總產(chǎn)量的45％。染料廢水的特點(diǎn)是顏色鮮艷、懸浮固體量多、pH值變化范圍大、化學(xué)需氧量高以及生物毒性大，且能引起接收水環(huán)境變色。偶氮染料是指化學(xué)結(jié)構(gòu)中含有一個(gè)或多個(gè)偶氮基(-N＝N-)的染料，它占所有商用染料的50％以上，是最為常見和應(yīng)用范圍最廣的一種染料。偶氮染料作為環(huán)境有害物質(zhì)，其廢水的處理已成為重要的環(huán)境問題。偶氮染料廢水的處理主要包括物理、化學(xué)和生物方法。其中，物理和化學(xué)方法作為目前比較常用的手段，存在著成本高、操作程序復(fù)雜以及二次污染的問題。因此，具有成本低和環(huán)境友好等優(yōu)勢的生物法成為極具吸引力的處理方法。然而，偶氮染料的可生化性差，傳統(tǒng)的生物法難以完全降解偶氮染料，因此強(qiáng)化生物降解偶氮染料成為當(dāng)務(wù)之急。

過去幾十年間，研究者們分離鑒定了許多具有偶氮染料脫色能力的菌株，如希瓦氏菌等。偶氮染料在厭氧/缺氧條件下，被微生物還原脫色，轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的有機(jī)胺類物質(zhì)，其中部分代謝產(chǎn)物再進(jìn)一步被礦化。研究表明，在偶氮的脫色過程中，一些醌類物質(zhì)(如AQDS)和黃素化合物(如核黃素)可以作為電子穿梭體，從而強(qiáng)化偶氮的還原反應(yīng)，加速脫色過程。然而，這些化合物具有可溶性，不能持續(xù)保留在反應(yīng)器中，需要連續(xù)不斷地加入，這大大增加了廢水的處理成本，限制了此類物質(zhì)的廣泛應(yīng)用。另外，一些研究者將具有電子傳遞功效的碳材料作為氧化還原的介體，這實(shí)現(xiàn)了材料的再循環(huán)利用，但其生物相容性和強(qiáng)化偶氮還原的效果不夠理想。碳納米管與石墨烯都是納米尺寸的碳材料，具有極大的比較面積及良好的導(dǎo)電性等優(yōu)點(diǎn)。通過將碳納米管和石墨烯進(jìn)行復(fù)合，通過協(xié)同作用，使其表現(xiàn)出比單一材料更加優(yōu)異的性能，研究認(rèn)為復(fù)合材料在軸向和縱向都具有良好的電子傳導(dǎo)速率，形成三維空間微孔網(wǎng)絡(luò)，彌補(bǔ)了一維碳納米管和二維石墨烯所存在的缺陷。

因此，提供一種安全環(huán)保高效的脫色材料十分有必要。

發(fā)明內(nèi)容

鑒于以上所述現(xiàn)有技術(shù)的缺點(diǎn)，本發(fā)明的目的在于提供一種碳基復(fù)合材料的制備方法和用途。該方法利用碳納米管與石墨烯原材料復(fù)合后優(yōu)異的電子傳遞性能以及核黃素能增強(qiáng)微生物脫色的特點(diǎn)，將三種材料復(fù)合，形成一種分散性能好且可循環(huán)使用的碳基復(fù)合材料，在提高單一碳材料的導(dǎo)電性與生物相容性的同時(shí)，實(shí)現(xiàn)對核黃素的固定，合成具有優(yōu)異電子傳遞性能與生物安全性的碳基復(fù)合材料，對于解決當(dāng)前偶氮染料脫色效率差、生物安全性低的問題，有著良好的應(yīng)用前景。

為實(shí)現(xiàn)上述目的及其他相關(guān)目的，本發(fā)明提供一種碳基復(fù)合材料的制備方法，包括如下步驟：

1)在反應(yīng)器中加入N,N-二甲基乙酰胺(DMAc)和核黃素，加熱反應(yīng)器，得到反應(yīng)溶液；

2)在步驟1)得到的反應(yīng)溶液中，加入羧基化碳納米管、羧基化石墨烯和鹽酸，加熱后得到第一混合物；

3)將步驟2)得到的第一混合物放入微波反應(yīng)器中，進(jìn)行微波催化反應(yīng)，得到第二混合物；

4)將步驟3)得到的第二混合物進(jìn)行清洗和真空干燥。

進(jìn)一步地，所述步驟1)中加熱至55℃～75℃，優(yōu)選為60℃^～70℃，更優(yōu)選為63℃～67℃；加熱時(shí)間為15min～20min；

進(jìn)一步地，所述步驟2)中加熱的溫度為65℃～85℃，優(yōu)選為70℃～80℃，更優(yōu)選為72℃～76℃；加熱時(shí)間為150～180min。