[發(fā)明專利]一種以碳納米管為碳源制備碳化鈾陶瓷微球的方法

有效

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• 申請日: 2020-11-17
• 公開（公告）號: CN112382425B
• 公開（公告）日: 2022-11-01
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 馬景陶;房勇漢;郝少昌;李建軍;趙興宇;鄧長生;劉兵
• 申請（專利權(quán)）人: 清華大學(xué)
• 主分類號: G21C21/02
• 分類號: G21C21/02
• 代理公司: 北京悅和知識產(chǎn)權(quán)代理有限公司 11714
• 代理人: 司麗春

本發(fā)明實(shí)施例涉及一種以碳納米管為碳源制備碳化鈾陶瓷微球的方法，該方法包括以下步驟：將碳納米管分散液、欠酸硝酸鈾酰溶液、六次甲基四胺、尿素混合，通過內(nèi)凝膠法制得凝膠球；將凝膠球陳化、洗滌、干燥；將干燥球煅燒、碳熱還原、燒結(jié)處理；所述洗滌時的洗滌液包括氨水。本發(fā)明實(shí)施例中針對內(nèi)凝膠方法制備碳化鈾陶瓷微球過程中的碳源進(jìn)行優(yōu)化，發(fā)明人嘗試了多種含碳物質(zhì)后發(fā)現(xiàn)，使用碳納米管作為碳源制備的凝膠球經(jīng)過在熱硅油中陳化后的洗滌時，含碳物質(zhì)不會被氨水洗掉，氨水洗滌液保持澄清，有效地保證了碳熱還原時碳和鈾混合比例的問題。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及核工程領(lǐng)域，具體涉及一種以碳納米管為碳源制備碳化鈾陶瓷微球的方法。

背景技術(shù)

燃料元件是核反應(yīng)堆的核心部件，多種核反應(yīng)堆燃料元件的燃料區(qū)中均使用了數(shù)以千計(jì)的包覆燃料顆粒。目前以三結(jié)構(gòu)同向性型(TRISO)包覆燃料顆粒為基礎(chǔ)的燃料元件大多采用二氧化鈾作為燃料核芯。如果采用碳化鈾作為燃料核芯，則熱導(dǎo)率較高，鈾密度也有所提升。在制備碳化鈾時，由于碳化鈾燃料存在UC、U₂C₃和UC₂三種不同相結(jié)構(gòu)，不恰當(dāng)?shù)拟櫾优c碳原子的比例會導(dǎo)致雜質(zhì)相(U₂C₃或UC₂)的產(chǎn)生，而不同相的存在會導(dǎo)致包覆燃料顆粒的性能受到影響，如：在溫度變化時開裂。因此，在生產(chǎn)碳化鈾的過程中，保證碳和鈾的原料的混合比例以及均勻性是碳化鈾燃料生產(chǎn)中的一個關(guān)鍵問題。

溶膠凝膠法中的內(nèi)凝膠法由于制備微球球形度好，還能避免直接處理放射性粉末，因此成為含鈾燃料陶瓷微球制備方法的首選。凝膠球中碳和鈾的混合比例以及均勻性是內(nèi)凝膠法中的需要關(guān)注的。由于內(nèi)凝膠法中會使用尿素、六次甲基四胺等化合物，當(dāng)凝膠球制備好后需要用氨水將凝膠球中殘留的上述化合物洗去，但使用氨水進(jìn)行洗滌時，容易將凝膠球中的碳源洗去一部分，從而使得凝膠球中的碳和鈾在進(jìn)行反應(yīng)時，二者比例受到影響。

公開于該背景技術(shù)部分的信息僅僅旨在增加對本發(fā)明的總體背景的理解，而不應(yīng)當(dāng)被視為承認(rèn)或以任何形式暗示該信息構(gòu)成已為本領(lǐng)域一般技術(shù)人員所公知的現(xiàn)有技術(shù)。

發(fā)明內(nèi)容

發(fā)明目的

本發(fā)明的目的在于提供一種以碳納米管為碳源制備碳化鈾陶瓷微球的方法。該方法中，通過內(nèi)凝膠法和碳熱還原反應(yīng)結(jié)合的方法制備碳化鈾陶瓷微球，發(fā)明人在內(nèi)凝膠方法中選擇碳納米管作為碳源，能夠保證在用氨水洗滌含碳凝膠球時，其中的碳納米管不被氨水洗滌液洗掉，有效地保證了在進(jìn)行碳熱還原時碳和鈾混合比例的問題。

解決方案

為實(shí)現(xiàn)本發(fā)明目的，本發(fā)明實(shí)施例提供了以下技術(shù)方案：

本發(fā)明實(shí)施例提供了一種制備碳化鈾陶瓷微球的方法，其包括以下步驟：

將碳納米管分散液、欠酸硝酸鈾酰溶液、六次甲基四胺、尿素混合，通過內(nèi)凝膠法制得凝膠球；

將凝膠球陳化、洗滌、干燥；

將干燥球煅燒、碳熱還原、燒結(jié)處理；

所述洗滌時的洗滌液包括氨水。