[發(fā)明專利]一種碳球-氧化石墨烯催化劑及其制備方法和應用

有效

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• 申請日: 2020-11-16
• 公開（公告）號: CN112264040B
• 公開（公告）日: 2023-09-22
• 發(fā)明（設計）人: 金俊陽
• 申請（專利權）人: 南京工業(yè)大學
• 主分類號: B01J23/89
• 分類號: B01J23/89;B01J35/10;C01B32/162
• 代理公司: 南京天華專利代理有限責任公司 32218
• 代理人: 韓正玉;徐冬濤

1.一種以碳微米球-氧化石墨烯為載體的合成碳納米管催化劑，其特征在于：該催化劑以碳微米球-氧化石墨烯為載體，以鎳銀鉻合金納米顆粒為催化活性組分，其中，氧化石墨烯：碳微米球：催化活性組分之間的質量比為80~85：15~20：1~10，活性組分中鎳：銀：鉻的質量比為1：（0.1~0.3）：（0.5~0.7）；

且該催化劑的制備方法如下：

（1）載體制備

將氧化石墨烯均勻分散于去離子水中，然后調節(jié)至堿性得到堿性溶液，之后稱取碳微米球前驅體溶于堿性溶液中，室溫下攪拌0.5~1.5h，再將混合溶液倒入水熱反應釜中，水熱反應1.5~2h，反應結束后將碳微米球-氧化石墨烯載體從反應釜中取出，水洗干凈并冷凍干燥后得到碳微米球-氧化石墨烯載體；其中，氧化石墨烯/去離子水的質量比為1：10~30；

（2）活性組分前驅體復合溶液的制備

分別將鎳的前驅體、銀的前驅體以及鉻的前驅體加入到去離子水中進行攪拌直至溶液呈澄清透明狀，得到三種前驅體溶液；將三種前驅體溶液混勻，得到活性組分前驅體復合溶液；

（3）活性組分的吸附

將步驟（1）制得的碳微米球-氧化石墨烯載體浸漬于步驟（2）制得的活性組分前驅體復合溶液中，吸附1~3h后將混合樣品進行冷凍干燥，得到吸附活性組分前驅體的碳微米球-氧化石墨烯載體；

（4）原位生長法制備催化劑

將步驟（3）得到的吸附活性組分前驅體的碳微米球-氧化石墨烯載體置于豎式固定床反應器中；硼氫化鈉蒸汽均勻通過豎式反應器的載體，并將載體中的活性組分還原，得到鎳銀鉻合金納米顆粒，從而制備出碳微米球-氧化石墨烯負載鎳銀鉻合金納米顆粒的催化劑；

（5）催化劑使用前的活化預處理

將步驟（4）得到的碳微米球-氧化石墨烯負載鎳銀鉻合金納米顆粒的催化劑冷凍干燥后置于氣氛爐中通入一氧化碳氣氛400~500℃煅燒2~4h，得到活化后的催化劑。

2.根據權利要求1所述的催化劑，其特征在于：所述的碳微米球前驅體為葡萄糖或蔗糖，所述的鎳的前驅體為六水合硝酸鎳；所述的銀的前驅體為硝酸銀，所述的鉻的前驅體為九水合硝酸鉻。

3.根據權利要求1所述的催化劑，其特征在于：步驟(1)?堿性溶液的pH值為10~12，水熱反應溫度為160~190℃。

4.根據權利要求1所述的催化劑，其特征在于：步驟(1)和步驟(3)冷凍干燥溫度為-50~-60℃，冷凍干燥時間8~15h。

5.根據權利要求1所述的催化劑，其特征在于：步驟(5)中冷凍干燥溫度為-50~-60℃，冷凍干燥時間6~12h。

6.根據權利要求1所述的催化劑，其特征在于：步驟（4）中硼氫化鈉/去離子水的質量比為0.1~5：100，且硼氫化鈉的質量為鎳的前驅體、銀的前驅體以及鉻的前驅體的質量之和。

7.權利要求1所述的催化劑在催化制備碳納米管方面的應用。

8.根據權利要求7所述的應用，其特征在于：所述的催化劑在甲苯合成碳納米管方面的應用。