[發明專利]基于機器學習篩選鋰硫電池中最佳載體材料的方法及系統

在審

• 申請號: 202011248936.8
• 申請日: 2020-11-10
• 公開（公告）號: CN112347697A
• 公開（公告）日: 2021-02-09
• 發明（設計）人: 李金金;汪志龍;張海闊
• 申請（專利權）人: 上海交通大學
• 主分類號: G06F30/27
• 分類號: G06F30/27;G06K9/62;G06N3/08;G06Q10/04;H01M10/052
• 代理公司: 上海漢聲知識產權代理有限公司 31236
• 代理人: 胡晶

本發明提供了一種基于機器學習篩選鋰硫電池中最佳載體材料的方法及系統，包括：對AB₂型二維層狀載體材料的結構進行優化；設置多種多硫化物，利用密度泛函理論計算吸附能，構建吸附結構與吸附能相對應的數據集；對數據集中的結構進行原子局部化學環境計算，得到數據集中的結構特征；基于數據集中的結構特征對深度神經網絡進行訓練，根據訓練后的深度神經網絡預測任意構型、任意位點的吸附能；利用遷移學習算法，對預設的AB₂型二維層狀載體材料吸附多硫化物的深度神經網絡參數進行相應調整；對預設的AB₂型二維層狀載體材料吸附多硫化物的深度神經網絡進行訓練，根據訓練后深度神經網絡預測得到任意構型、位點的吸附能，根據平均值衡量吸附能力的大小。

技術領域

本發明涉及鋰硫電池的技術領域，具體地，涉及基于機器學習篩選鋰硫電池中最佳載體材料的方法及系統。

背景技術

鋰硫電池作為一種具有高理論能量密度(2600Wh kg-1)和容量密度(1675mAh g-1)的儲能體系，近年來受到了廣泛的研究。但是其正極硫存在許多問題，如放電產物的穿梭效應，放電產生的可溶性多硫化物會通過電解液遷移到負極，與金屬鋰進行反應，導致鋰硫電池的低庫倫效率和低循環壽命，極大的制約著鋰硫電池的進一步發展和商業應用，因此選擇對多硫化物具有較大吸附能力的材料作為載體來抑制穿梭效應，可以明顯的提高鋰硫電池的電化學性能。但是，面對眾多潛在的鋰硫電池載體材料，無法依靠復雜繁瑣的實驗條件一一研究。依靠DFT理論計算雖然可以得到載體材料對多硫化物的吸附能，但是計算資源昂貴，時間成本高，也無法對多硫化物在載體材料上可能的吸附構型以及吸附位點進行全面的計算。因此尋找一種可以快速且全面評估載體材料對多硫化物吸附能的方法，是十分必要的。

現有的研究技術主要分為實驗測量和理論計算。為了尋找最佳的鋰硫電池載體材料，實驗常規的方法是通過合成各種可能的材料，來作為鋰硫電池的正極載體，通過負載活性硫組裝成鋰硫電池，進行一系列的電化學性能測試來考察載體材料對鋰硫電池性能提升的影響。該類技術可以間接的評估載體材料，缺點是實驗周期長，成本高，有的載體材料合成條件復雜，對實驗設備要求高，不易于操作。另一種理論計算的技術手段也廣泛的應用于鋰硫電池載體材料的篩選，通過建立載體材料的理論晶體模型，將多硫化物分子模型放在載體材料特定晶面上進行優化計算，來考察載體材料對多硫化物的吸附能，可以在理論層面對載體材料抑制穿梭效應的能力進行考察，該類技術也是與本發明最接近的現有技術，能夠在昂貴的實驗摸索之前，通過理論計算來尋找合適的鋰硫電池載體材料。

本發明要解決的技術問題是對化學式為AB₂型的二維層狀材料與多硫化物(Li₂S₄,Li₂S₆,Li₂S₈)之間的吸附能進行預測，進而對鋰硫電池中的最佳吸附載體材料進行快速篩選。在鋰硫電池的實驗研究中，無法直接觀測和評估載體材料對其放電多硫化物的吸附能力，只能依靠繁瑣的實驗步驟去嘗試不同材料對其電化學性能的影響，來篩選合適的硫載體。在理論計算方面，研究者常常通過密度泛函理論(DFT)的方法在理論層面考察載體材料對多硫化物的吸附能，但是傳統的DFT方法耗時巨大，計算資源昂貴，無法對大量的載體材料進行計算篩選。此外，DFT的方法也無法對載體材料上面所有可能的吸附位點進行計算，因而也難以評估其整體的吸附能力，具有一定的局限性。

本發明以AB₂型二維層狀鋰硫電池載體材料為研究對象，在DFT理論計算的基礎上，考察任意多硫化物吸附構型在載體不同位點的吸附能，結合深度神經網絡建立AB₂型二維層狀材料對多硫化物的高精度、高效率的吸附能預測模型，并將遷移學習引入吸附能預測中，得到其他任意AB₂型二維層狀材料對多硫化物的吸附預測模型。結合大數據統計分析，全面的評估AB₂型二維層狀材料對多硫化物的吸附能力。以此來大幅降低實驗和理論計算的高昂成本，對材料進行快速準確的篩選。本發明不僅適用于鋰硫電池中的載體材料篩選，也適用于其他有關分子吸附的材料應用領域。