[發明專利]三維鉑/Mxene-還原氧化石墨烯催化劑的制備方法、產物及應用

在審

• 申請號: 202011223978.6
• 申請日: 2020-11-05
• 公開（公告）號: CN112310417A
• 公開（公告）日: 2021-02-02
• 發明（設計）人: 黃青;趙云夢
• 申請（專利權）人: 中國科學院合肥物質科學研究院
• 主分類號: H01M4/88
• 分類號: H01M4/88;H01M4/92;H01M8/1011
• 代理公司: 合肥市浩智運專利代理事務所(普通合伙) 34124
• 代理人: 葉濛濛

本發明公開一種三維鉑/Mxene?還原氧化石墨烯催化劑的制備方法，涉及催化劑技術領域，本發明包括以下步驟：(1)Mxene的制備；(2)將氧化石墨烯和步驟(1)制得的Mxene分別加入乙二醇中，超聲作用后，往懸浮液中加入K₂PtCl₄，攪拌后，將混合物倒入高壓反應釜中，在120℃下反應后，得到三維鉑/Mxene?還原氧化石墨烯催化劑。本發明還提供上述制備方法制得的產物及其應用。本發明的有益效果在于：本發明制備方法簡單，溫和無害，且經濟便捷。Pt/Mxene?rGO具有優異的電催化性能。同時具有良好的耐CO性和對甲醇氧化反應的耐受性。

技術領域

本發明涉及醇氧化催化劑技術領域，具體涉及一種三維鉑/Mxene-還原氧化石墨烯催化劑的制備方法、產物及應用。

背景技術

燃料電池以其轉換效率高、燃料多樣化、使用方便等優點受到越來越多的關注。事實上，在直接醇類燃料電池(DAFC)中使用的醇電解質如甲醇、乙二醇(EG)或甘油(GC)，都要比純氫更容易儲存和攜帶。到目前為止，鉑基材料由于其獨特的特性，仍然是加速醇氧化反應的有效催化劑。然而Pt的昂貴和低利用率仍然制約著DAFC的實際應用。

目前，人們已經提出了許多方法來促進Pt納米粒子在不同載體材料上的分散，如石墨烯、碳納米管、生物炭等。其中，具有多孔結構的3D石墨烯基材料由于能有效抑制C-C鍵的π-π堆積，從而為Pt提供了更多的生長平臺，成為理想的候選材料。然而，由于石墨化程度高，原始石墨烯在催化反應中可能是惰性的。因此，導電材料的加入是提高Pt/石墨烯電催化活性的有效途徑。

Mxene是Yury gogotsi團隊于2011年發明的一種新型二維過渡金屬碳化物，由于其高導電性和親水性，已廣泛應用于超級電容器、鋰電池和燃料電池。Ti₃C₂T_x(T_x是含氧官能團和F^-)是Mxene的一種，在這方面得到了廣泛的研究。如公開號為CN111744519A的專利申請公開一種三維MXene基載體的析氫催化劑的制備方法，利用三維MXene基材料作為堿性條件下電解水析氫反應催化劑載體，并負載催化活性顆粒，從而制備三維結構催化劑。但是現有技術中沒有研究穩定在石墨烯和Mxene上的鉑對醇類氧化反應的電催化性能。

發明內容

本發明所要解決的技術問題在于提供一種提高催化劑電催化性能的三維鉑/Mxene-還原氧化石墨烯催化劑的制備方法、制得的產物及在醇類氧化反應中的應用。

本發明通過以下技術手段實現解決上述技術問題的：

一種三維鉑/Mxene-還原氧化石墨烯催化劑的制備方法，包括以下步驟：

(1)Mxene的制備：將鈦碳化鋁置于HCl中，再加入LiF，攪拌反應后，用水洗滌沉淀物至上清液pH為6，然后將沉淀物分散在乙醇中，并進行超聲，冷凍干燥獲得少層Ti₃C₂T_x納米片，即為Mxene；

(2)將氧化石墨烯和步驟(1)制得的Mxene分別加入乙二醇中，超聲作用后，往懸浮液中加入K₂PtCl₄，攪拌后，將混合物倒入高壓反應釜中，在120℃下反應后，得到三維鉑/Mxene-還原氧化石墨烯催化劑。

有益效果：本發明采用簡便的溶劑熱法合成三維Pt/Mxene-rGO催化劑，僅以乙二醇為溶劑進行還原，無需多余的還原劑和氣體，采用一步法即可形成完整的三維氣溶膠狀態，還原充分且便捷，制備方法簡單，溫和無害，且經濟便捷。

本發明中的Mxene與氧化石墨烯復合可以提高鉑的分散性和粒徑尺寸，孔結構的形成可以為Pt納米粒子提供更多的傳質通道。從而為醇類氧化提供更多的活性催化物質，進一步提高醇類性能。