[發(fā)明專利]一種氮摻雜碳負(fù)載銅/二氧化鈰復(fù)合催化劑及其制備方法和應(yīng)用

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 202011181633.9
• 申請日: 2020-10-29
• 公開（公告）號: CN112191265B
• 公開（公告）日: 2022-12-06
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 姜興茂;胡仕華;宋文靜;季凱;唐卓明
• 申請（專利權(quán)）人: 武漢工程大學(xué)
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J23/78;B01J37/02;B01J37/08;C07C29/149;C07C31/04;C07C31/20
• 代理公司: 湖北武漢永嘉專利代理有限公司 42102
• 代理人: 崔友明;李欣榮

1.一種氮摻雜碳負(fù)載金屬銅/氧化鈰的復(fù)合催化劑，其特征在于，它以氮摻雜碳包覆氧化鈰為載體，金屬銅粒子均勻分步在載體表面；其中金屬銅的負(fù)載量為5~10wt%，載體中氧化鈰的含量為10~20wt%；

其制備方法包括如下步驟:

1)將碳源、氮源和鈰鹽進(jìn)行混合、熔融、碳化，然后在保護(hù)氛圍下焙燒得到氮摻雜碳包裹氧化鈰的前驅(qū)體材料；

2)將步驟1)所得前驅(qū)體材料研磨均勻，然后將銅鹽溶液浸漬于干燥的前驅(qū)體材料中，烘干，再將所得固體混合物進(jìn)行高溫焙燒、還原，即得所述氮摻雜碳負(fù)載金屬銅/氧化鈰復(fù)合催化劑；

所述氮源包括氯化銨；

步驟1)中所述焙燒溫度為400~600℃，時(shí)間為2~4h；

步驟2）中所述焙燒過程先采用Ar保護(hù)氣氛，煅燒溫度為400~500℃，時(shí)間為2~3h；再采用氫氣或H₂/Ar混合氣氣氛；煅燒溫度為350~450℃，時(shí)間為2~3h。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的復(fù)合催化劑，其特征在于，金屬銅的負(fù)載量為5~8wt%，氧化鈰的含量為10~15wt%。

3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的復(fù)合催化劑，其特征在于，所述復(fù)合催化劑的比表面積為380~420m²/g，孔徑分布為2~6nm。

4.權(quán)利要求1~3任一項(xiàng)所述氮摻雜碳負(fù)載金屬銅/氧化鈰復(fù)合催化劑的制備方法，其特征在于，包括如下步驟：

1)將碳源、氮源和鈰鹽進(jìn)行混合、熔融、碳化，然后在保護(hù)氛圍下焙燒得到氮摻雜碳包裹氧化鈰的前驅(qū)體材料；

2)將步驟1)所得前驅(qū)體材料研磨均勻，然后將銅鹽溶液浸漬于干燥的前驅(qū)體材料中，烘干，再將所得固體混合物進(jìn)行高溫焙燒、還原，即得所述氮摻雜碳負(fù)載金屬銅/氧化鈰復(fù)合催化劑。

5.根據(jù)權(quán)利要求4所述的制備方法，其特征在于，所述碳源包括葡萄糖、蔗糖、淀粉中一種或幾種；所述鈰鹽為氯化鈰、硝酸鈰中一種或二者混合物；所述銅鹽為硝酸銅、氯化銅、硫酸銅中一種或幾種。

6.根據(jù)權(quán)利要求4所述的制備方法，其特征在于，所述碳源與鈰鹽的質(zhì)量比為(1~15）:1；碳源與氮源的質(zhì)量比為1:5~5:1。

7.根據(jù)權(quán)利要求4所述的制備方法，其特征在于，步驟2）中前驅(qū)體材料與銅鹽的質(zhì)量比為5~30:1。

8.權(quán)利要求1~3任一項(xiàng)所述的氮摻雜碳負(fù)載金屬銅/氧化鈰的復(fù)合催化劑或權(quán)利要求4~7任一項(xiàng)所述制備方法所得氮摻雜碳負(fù)載金屬銅/氧化鈰的復(fù)合催化劑的應(yīng)用，其特征在于，將其作為催化劑應(yīng)用于碳酸乙烯酯加氫制備乙二醇和甲醇，在溫度為200℃、壓力為5MPa的反應(yīng)條件下，碳酸乙烯酯的轉(zhuǎn)化率達(dá)96%，乙二醇的選擇性達(dá)99.9%。