[發明專利]鍶摻雜有序介孔錳酸鑭負載貴金屬鈀的復合材料及其制備方法與在催化氧化甲苯中的應用

在審

• 申請號: 202011160066.9
• 申請日: 2020-10-26
• 公開（公告）號: CN112337461A
• 公開（公告）日: 2021-02-09
• 發明（設計）人: 路建美;陳冬赟
• 申請（專利權）人: 蘇州大學
• 主分類號: B01J23/34
• 分類號: B01J23/34;B01J23/656;B01J32/00;B01J35/00;B01J35/10;B01D53/86;B01D53/72
• 代理公司: 蘇州創元專利商標事務所有限公司 32103
• 代理人: 孫周強;陶海鋒

本發明公開了一種鍶摻雜有序介孔錳酸鑭負載貴金屬鈀的復合材料及其制備方法與在催化氧化甲苯中的應用，以La(NO₃)₃·6H₂O,Mn(NO₃)₂,Sr(NO₃)₂作為鑭源、錳源、鍶源，以硅模板分子篩作為硬模板，以檸檬酸作為絡合劑，通過蒸發、干燥、煅燒、氫氧化鈉溶液刻蝕得到La_1?xSr_xMnO₃納米管材料；取La_1?xSr_xMnO₃作為載體，加入氯鈀酸鈉金屬前驅體，通過攪拌溶劑熱蒸發以及氫氣還原煅燒得到負載鈀的La_1?xSr_xMnO₃納米管復合材料。本發明Pd@La_1?xSr_xMnO₃復合材料中鍶的引入增加了四價錳的含量從而促進甲苯的催化氧化，實現了在較低溫度下的高效催化氧化甲苯，對降解工業生產、生活中所排放的污染氣體甲苯有很好的應用前景。

技術領域

本發明涉及納米復合材料技術領域，具體涉及一種鍶摻雜有序介孔錳酸鑭負載貴金屬鈀的復合材料及其制備方法與催化氧化甲苯中的應用。

背景技術

揮發性有機物(VOCs)是導致城市霧霾與光化學污染等大氣復合污染的重要前體物，對人類健康和生態環境產生重大影響，已經引起了政府和公眾的廣泛關注。目前針對VOCs的處理方法主要有：吸附、吸收、膜分離、等離子體、光催化、催化氧化法等。其中催化氧化法因具有低操作溫度、高效且低能耗而被廣泛應用，該方法的核心問題是開發與研制低溫、高活性、熱穩定性好和價廉的催化劑。貴金屬催化劑因具有優異的催化性能而得以廣泛研究，但由于貴金屬容易發生團聚，在應用過程中會出現失活現象，因此需要具有較大表面積且穩定的載體來支撐貴金屬材料。

鈣鈦礦氧化物儲量豐富且具有良好的氧化還原能力，而鈣鈦礦氧化物的制備過程中煅燒溫度高導致其表面積較低，且錳的價態與甲苯催化氧化的性能聯系密切，因此如何制備具有高表面積的鈣鈦礦氧化物錳酸鑭以及調整錳的價態并將其作為負載貴金屬催化劑的載體來實現甲苯的低溫催化值得深入研究。

發明內容

本發明的目的是提供一種鍶摻雜有序介孔錳酸鑭負載貴金屬鈀的復合材料及其制備方法，采用納米澆鑄的方法制備了有序介孔錳酸鑭并摻雜了不同比例的鍶，再利用氫氣還原的方法在錳酸鑭的表面負載了不同比例的貴金屬鈀，以實現高效催化氧化甲苯。

為了達到上述目的，本發明采用如下具體技術方案：

一種鍶摻雜有序介孔錳酸鑭負載貴金屬鈀的復合材料，其制備方法包括以下步驟：

(1) 將硅模板加入錳鹽、鑭鹽、鍶鹽以及弱酸的混合溶液中，經過蒸發、干燥、煅燒、堿溶液刻蝕，得到鍶摻雜有序介孔錳酸鑭材料；

(2) 將鈀鹽溶液加入到含有鍶摻雜有序介孔錳酸鑭材料的醇中，通過加熱反應、氫氣還原煅燒得到有鍶摻雜有序介孔錳酸鑭負載貴金屬鈀的復合材料。

一種低溫熱催化處理甲苯的方法，包括以下步驟：

(1) 將硅模板加入錳鹽、鑭鹽、鍶鹽以及弱酸的混合溶液中，經過蒸發、干燥、煅燒、堿溶液刻蝕，得到鍶摻雜有序介孔錳酸鑭材料；

(2) 將鈀鹽溶液加入到含有鍶摻雜有序介孔錳酸鑭材料的醇中，通過加熱反應、還原得到有鍶摻雜有序介孔錳酸鑭負載貴金屬鈀的復合材料；

(3) 將鍶摻雜有序介孔錳酸鑭負載貴金屬鈀的復合材料置入含有甲苯的環境中，低溫加熱，完成催化氧化去除甲苯。